Etude sur l'adsorption du chrome hexavalent par un matériau composite préparé à partir de fer

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 135 (2023) Citer cet article

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Un nouvel adsorbant avec fonction d'élimination du chrome a été synthétisé par une méthode thermique au carbone en utilisant des boues de Fenton contenant du fer et des cendres volantes de déchets solides contenant du carbone pour traiter les eaux usées à pH élevé générées par les procédés industriels. Les résultats ont montré que l'adsorbant utilisé T = 273,15 K, pH = 10, t = 1200 min, C0 = 100 mg/L, avait un taux d'élimination du Cr(VI) de plus de 80 %, et la capacité d'adsorption pouvait atteindre 393,79 mg/g. Les résultats de la caractérisation montrent que le matériau composite dopé à l'azote mésoporeux synthétisé a une grande surface spécifique et une structure mésoporeuse, et la surface du matériau est riche en groupes fonctionnels contenant de l'oxygène et en sites actifs. Par rapport à d'autres études, la capacité d'adsorption du matériau est plus grande, ce qui indique que l'effet d'élimination du Cr(VI) dans cette étude est meilleur. Les résultats de cinétique d'adsorption montrent que l'adsorption suit un pseudo deuxième modèle cinétique, et le processus d'adsorption est une chimisorption impliquant un partage d'électrons ou un échange d'électrons. Cette expérience a conçu une méthode simple pour synthétiser des composites mésoporeux dopés à l'azote à l'aide de déchets solides industriels, avec des matières premières provenant de déchets solides industriels bon marché et facilement disponibles, et a résolu le double problème des métaux lourds dans les eaux usées et les déchets solides, offrant une nouvelle idée pour l'utilisation des ressources des boues de Fenton sans produire de pollution secondaire.

Le chrome et ses composés sont largement utilisés dans le tannage, les textiles, la galvanoplastie, les teintures, les combustibles et la préservation du bois1. L'application de chrome et de ses composés a inévitablement causé une série de pollutions tout en entraînant une croissance économique rapide2. Le Cr(VI) se trouve principalement dans l'eau, et c'est un polluant représentatif avec une toxicité et une mobilité élevées. Le Cr(VI) existe sous différentes formes à différents pH, avec HCrO4− dominant dans des conditions de pH bas et CrO42− dans des conditions de pH élevé. Le Cr(VI) est 500 fois plus toxique que le Cr(III) et c'est l'un des trois métaux cancérigènes internationalement reconnus. Le chrome est une menace sérieuse pour les organismes aquatiques et la santé humaine, c'est pourquoi l'élimination du chrome des eaux usées est nécessaire et urgente3. Parmi les nombreuses techniques d'élimination du chrome, l'adsorption est désormais une solution efficace et économique en raison de son taux d'élimination élevé, de son potentiel de régénération élevé, de son faible coût initial, de sa conception simple et de sa facilité d'utilisation4. Divers adsorbants tels que les oxydes métalliques, le charbon actif et les biomatériaux sont présents sur le marché. Parmi ces adsorbants, les matériaux carbonés sont fortement privilégiés en raison de la diversification des matières premières et de leur faible coût et sont considérés comme les matériaux les plus prometteurs pour l'élimination des métaux lourds5. Cependant, de nombreux adsorbants présentent actuellement certains inconvénients, tels qu'une faible capacité d'adsorption et une vitesse d'adsorption lente, qui limitent l'application et le développement des adsorbants et correspondent donc à la nécessité de développer des adsorbants avec une meilleure capacité d'adsorption et des coûts de production plus faibles pour traiter les eaux usées contenant du chrome6.

Les déchets et sous-produits des procédés industriels sont considérés comme l'une des sources d'adsorbants à faible coût7. Les cendres volantes peuvent non seulement résoudre le problème de la pollution des déchets, mais aussi réduire considérablement le coût de préparation des composites mésoporeux dopés à l'azote. Les cendres volantes sont un type de déchets solides industriels produits par la combustion de divers composants organiques et inorganiques dans le processus de production d'électricité au charbon à des températures allant de 1 200 à 1 700 °C. La production annuelle de cendres volantes dans le monde est d'environ 450 millions de tonnes et la production annuelle en Chine est d'environ 100 millions de tonnes. La méthode de traitement actuelle est principalement le stockage, et un traitement inapproprié peut entraîner une pollution de l'air, de l'eau et du sol, ce qui est nocif pour l'environnement et l'écologie8. Les boues de Fenton sont une sorte de déchets dangereux produits par le procédé Fenton, qui sont principalement composés d'ions de fer et doivent être traités correctement. Il est principalement traité par incinération ou mise en décharge, mais il causera une pollution secondaire à l'environnement. Il est considéré comme une ressource potentielle en raison de sa forte teneur en fer et de nombreuses études ont été consacrées à sa transformation en ressources à usage secondaire. Ye et al.9 ont utilisé la pyrolyse pour convertir les boues de Fenton en biochar à base de boues magnétiques, qui a été utilisé comme catalyseur pour activer le peroxyde d'hydrogène pour l'élimination du bleu de méthylène des eaux usées, et cette étude a révélé que la capacité catalytique du catalyseur préparé pouvait être maintenue à 88,13 % et était capable de dégrader 98,56 % de 100 mg/L de bleu de méthylène en 3 minutes, ce qui était rentable, bon et très respectueux de l'environnement. Tong et al.10 ont utilisé les boues de Fenton pour synthétiser le carbone de l'amide d'hydrogène par une méthode hydrothermale en une étape et l'ont utilisé pour adsorber le Pb2+ et ont découvert que sa capacité d'adsorption pouvait atteindre 359,83 mg/L avec de bons résultats. Cette étude fournit un moyen pour l'utilisation des ressources de cendres volantes et de boues de Fenton. La synthèse conventionnelle de charbon actif utilise des matières premières riches en carbone pour la carbonisation anaérobie, et les composites mésoporeux dopés à l'azote à base de déchets solides utilisent du carbone chauffé à plusieurs reprises pour régénérer les composés de fer et les composés contenant du carbone11. Les problèmes de coût élevé et de risque environnemental limitent le développement des méthodes conventionnelles. Les composites mésoporeux dopés à l'azote sont devenus l'un des points chauds de la recherche pour le traitement des eaux usées contenant du chrome en raison de leur faible coût et de leurs avantages environnementaux. Et les boues de Fenton ont une forte teneur en fer et peuvent fournir une source de fer pour la préparation de composites mésoporeux dopés à l'azote11,12,13,14, tandis que les cendres volantes utilisées ont une forte teneur en carbone et peuvent fournir une source de carbone pour la préparation du matériau ; par conséquent, il est théoriquement possible d'utiliser des boues de Fenton et des cendres volantes pour préparer des composites mésoporeux dopés à l'azote.

Dans cette étude, le matériau composite mésoporeux dopé à l'azote a été préparé par une méthode carbothermique simple en utilisant les déchets solides des boues de Fenton de la station d'épuration de Datansha à Guangzhou, en Chine, et les cendres volantes de la centrale thermique du Xinjiang, en Chine, comme principales matières premières. Cette étude s'adresse aux eaux usées industrielles contenant du chrome à pH élevé. À l'heure actuelle, la plupart des études se concentrent sur les eaux usées contenant du chrome avec un pH < 7. Les recherches sur les pH élevés sont moindres et le mécanisme n'est pas assez clair. Dans le processus, la boue de Fenton est recyclée pour fournir un élément de fer dans le processus de préparation de l'adsorbant, et les cendres volantes sont un gros déchet solide industriel pour fournir des éléments de carbone. Le Cr(VI) est un métal lourd hautement toxique, largement utilisé dans l'industrie chimique. Il est facile de provoquer le cancer, la tératogenèse et la mutagenèse et constitue une menace sérieuse pour la santé animale, végétale et humaine. Par conséquent, la capacité d'adsorption de l'adsorbant préparé est mesurée en tant que polluant cible dans l'étude. Les effets des conditions de préparation (telles que le dosage des cendres volantes et des boues de Fenton) sur les performances d'adsorption de l'adsorbant et les performances d'adsorption de l'adsorbant dans différentes conditions de réaction (telles que le pH, la température, le temps d'adsorption et la concentration initiale) ont été étudiés pour déterminer les conditions optimales d'adsorption du Cr(VI). Et à travers une série de moyens de caractérisation pour explorer le mécanisme d'adsorption. Cette étude peut non seulement permettre aux déchets solides industriels généraux de cendres volantes et aux déchets solides dangereux de Fenton d'utiliser les ressources pour réduire sa pollution de l'environnement, mais peut également être utilisé pour préparer des matériaux d'adsorption pour éliminer le Cr(VI) dans les eaux usées de chrome, résoudre le problème des métaux lourds dans les déchets solides et les eaux usées, ne produira donc pas de pollution secondaire, pour atteindre l'objectif de traitement des déchets par les déchets.

Pour étudier la composition structurelle de NMC-2, des parcelles d'analyse XRD ont été réalisées. La figure 1a montre le schéma XRD du composite NMC-2 avant adsorption. Le diagramme XRD montre les pics forts et étroits correspondants, à partir desquels on peut voir que les pics de diffraction large NMC-2 peuvent correspondre aux cartes standard de Fe, C, Fe7C3, Fe2C et FeC, indiquant que l'adsorbant synthétisé est un composite fer-carbone. On peut indiquer que des composites mésoporeux dopés à l'azote se sont formés au cours du processus de carbonisation. Au cours des expériences, il a été constaté que les matériaux sont magnétiques, probablement à cause de la présence de Fe, FeC, Fe7C3, Fe2C. En raison des propriétés magnétiques de ce type de matériau, une séparation et une récupération rapides peuvent être obtenues dans les conditions d'un champ magnétique appliqué, ce qui permet une séparation facile de l'adsorbant et des ions métalliques des eaux usées15.

Tests d'adsorption et de désorption XRD et d'azote sur les matériaux : (a) diagramme XRD de l'adsorbant NMC-2 avant adsorption, (b) distribution de la taille des pores de NMC-2, (c) courbe d'adsorption-désorption d'azote de l'adsorbant NMC-2.

D'après les courbes d'adsorption-désorption de l'adsorbant N2 de la Fig. 1b, on peut voir que l'isotherme NMC-2 appartient à la courbe de classe IV, et l'apparition de boucles d'hystérésis de type H3 est observée à l'extrémité moyenne pression, et H3 se trouve couramment dans les agrégats à structure laminaire, produisant des matériaux mésoporeux ou macroporeux fendus, ce qui indique que N2 se condense et s'accumule dans les canaux de pores, et ces phénomènes prouvent que NMC-2 est un po matériel rous16. La figure 1c montre la distribution de la taille des pores de l'adsorbant NMC-2 obtenue selon la méthode de calcul BJH, à partir de laquelle on peut voir que la distribution de la taille des pores n'est pas uniforme dans la gamme, et la plupart d'entre eux sont concentrés en dessous de 20 nm, tandis que selon le tableau 1, la surface spécifique de l'échantillon original de boues de Fenton et de cendres volantes est de 124,08 m2/g et 3,79 m2/g, respectivement, et la surface spécifique de NMC-2 est de 228,65 m2/g. Le Fenton Le volume poreux des échantillons originaux de boue de Fenton et de cendres volantes était respectivement de 0,18 cm3/g et 0,006 cm3/g, tandis que le volume poreux de NMC-2 était de 0,24 cm3/g. Les diamètres de pores de l'échantillon original de boues de Fenton et de cendres volantes étaient respectivement de 5,72 nm et 6,70 nm, tandis que le diamètre de pores de NMC-2 était de 4,22 nm. Les données ci-dessus ont indiqué que les matériaux synthétiques ont augmenté la surface spécifique et le volume des pores par rapport aux échantillons d'origine, indiquant que le dopage à l'azote peut augmenter la surface spécifique du matériau. Étant donné que la taille des pores des matériaux mésoporeux est de 2 à 50 nm, NMC-2 est un matériau poreux avec des mésopores principaux. Grâce à la grande surface spécifique fournie par les mésopores, le matériau possède un grand nombre de sites actifs, et de plus, les mésopores peuvent stocker plus de Cr(VI)16, ce qui contribue à une élimination efficace.

L'analyse morphologique de la surface du matériau à l'aide de SEM peut voir la structure de surface et la structure des pores de NMC-2. Et les Fig. 2a à d montrent l'image au microscope électronique à balayage de NMC-2. La figure 2a montre que la surface du matériau n'est pas lisse et qu'il existe davantage de structures fibreuses ressemblant à des peluches. Les fibres de la figure 2b sont disposées de manière lâche et irrégulière, ce qui peut être dû à la morphologie irrégulière causée par les petites particules de l'échantillon NMC-2. Comme le montrent les figures 2c et 2a, il y a plus de pores générés à la surface de NMC-2, ce qui peut être dû à l'ajout de K2CO3 à l'urée et à la solution de boue de Fenton pour générer du CO217.

Essais SEM, TEM et EDS des matériaux : (a–d) image SEM de l'adsorbant NMC-2, (e) image TEM de NMC-2 ; ( g – i ) spectre TEM-EDS de NMC-2, ( j ) spectres TEM-EDS de NMC-2 obtenus à partir de.

Ces pores peuvent fournir de nombreux sites actifs, ce qui est cohérent avec les résultats dérivés de la figure 1, où NMC-2 est un matériau poreux à dominance mésoporeuse, et démontre également que l'ajout d'urée peut fournir une source d'azote pour le matériau, fournissant des sites actifs abondants. La figure 2j représente le TEM de NMC-2. les images TEM montrent que la NMC-2 synthétisée a une structure repliée avec une surface recouverte d'un film de carbone, et le HRTEM (Fig. 2e) confirme également ce résultat avec un espacement de réseau de 0,13, 0,15, 0,20, 0,23, 0,24 et 0,25 nm, correspondant aux (4 5 2) et (1 0 2) de C, les (2 0 1) de FeC ) surface, la surface (2 1 0) de Fe7C3, la surface (5 3 1) de Fe2C et la surface (2 0 1) de FeC, ce qui confirme également la synthèse des substances ci-dessus. Les spectres EDS correspondants du diagramme de champ noir NMC-2 ont été obtenus à partir de la Fig. 2j, et les spectres EDS ont prouvé la présence de divers éléments : carbone (C) (Fig. 2f) des cendres volantes, fer (Fe) (Fig. 2g) des boues de Fenton, azote (N) (Fig. 2h) de l'urée et la présence de (O) (Fig. 2i), confirmant davantage la réussite de la préparation de NMC-2.

Le type de groupes fonctionnels et la liaison chimique à la surface du matériau peuvent être analysés par analyse par spectrogramme IR. La figure 3b montre l'image FTIR de l'adsorbant NMC-2 de 3440 cm-1 de large et le fort pic d'absorption est dû à la vibration d'étirement de -OH, il y a une grande quantité de -OH présente à la surface du matériau ; le pic apparaissant à 1640 cm-1 est -COOH. La caractérisation révèle que le pic d'absorption –OH est plus large18,19. De plus, les absorptions à 1390 cm−1 et 1000 cm−1 ont été attribuées à la flexion des vibrations –OH des alcools et du phénol et à la vibration d'étirement du C–O20. Les résultats ci-dessus indiquent que la surface de NMC-2 contient un grand nombre de groupes fonctionnels contenant de l'oxygène, et ces groupes fonctionnels peuvent fournir de nombreux sites actifs pour l'élimination du Cr(VI). Il a également été constaté que les pics faibles correspondant à 573 cm−1 et 550 cm−1 étaient attribués aux groupes Fe–O21. L'étirement de Fe–O peut être dû à l'oxydation de Fe0 et Fe2+ chargés en Fe3+22. La figure 3a montre les images FTIR des boues de Fenton et des cendres volantes. On peut voir sur la figure que les surfaces des boues de Fenton et des cendres volantes contiennent un grand nombre de groupes fonctionnels contenant de l'oxygène, les groupes fonctionnels de surface des deux matières premières sont plus abondants et les groupes fonctionnels de NMC-2 autour de 3441 cm−1, 1632 cm−1 et 1400 cm−1 ne sont pas significativement différents de ceux des matières premières, et les pics de vibration d'étirement C–H de NMC-2 autour de 873 cm−1 et 698 cm -1 n'est pas évident, ce qui peut être dû au fait que le matériau de la liaison C – H à la surface de la matière première a été oxydé en C – O au cours du processus de synthèse.

Test FTIR des matériaux : (a) image FTIR de boues de Fenton, cendres volantes, (b) image Ftir de l'adsorbant NMC-2.

Pour sélectionner le meilleur adsorbant, des tests d'adsorption du Cr(VI) ont été réalisés sur quatre adsorbants. La figure 4a montre l'effet des boues de Fenton et de l'ajout d'urée sur l'efficacité d'adsorption. Les taux d'élimination du Cr(VI) des quatre adsorbants ont été classés de faible à élevé : MC-1 < NMC-0,5 < NMC-1 < NMC-2. En comparant les taux d'élimination du Cr(VI) du MC-1 et du NMC-1, on peut voir que le taux d'élimination du Cr(VI) du NMC-1 avec 1 g d'urée ajouté était de 48,8 %. Le taux d'élimination du Cr(VI) du MC-1 sans urée a été ajouté, et son taux d'élimination du Cr(VI) était de 17,8 %, ce qui indique que l'ajout d'urée a un effet facilitant sur l'élimination du Cr(VI). L'ajout d'urée lors de la préparation de l'adsorbant joue un rôle dans la fourniture d'une source d'azote, indiquant que le dopage à l'azote peut améliorer efficacement la capacité d'adsorption du matériau car les groupes fonctionnels contenant de l'azote peuvent fournir plus de sites actifs et donc adsorber plus de Cr(VI). La comparaison des taux d'élimination du Cr(VI) de NMC-0.5, NMC-1 et NMC-2 a montré que le taux d'élimination du Cr(VI) des boues de Fenton dans NMC-0.5 était de 33,3 % avec 0,5 g. Le taux d'élimination du Cr(VI) des boues de Fenton dans NMC-1 était de 48,8 % avec 1 g. Le taux d'élimination du Cr(VI) des boues de Fenton dans NMC-2 était de 64,3 % avec 2 g. Il montre que l'adsorption de matière sur Cr(VI) est liée au dosage de boue de Fenton, et plus le dosage de boue de Fenton est élevé, plus l'efficacité d'adsorption est élevée. Pendant ce temps, dans l'adsorption de matériau avec de la magnétite, on constate que NMC-2 a un fort magnétisme, et l'adsorbant avec un magnétisme plus fort est plus facile à séparer magnétiquement et à régénérer après adsorption, si l'adsorbant est facilement séparé et régénéré est très important dans l'application pratique, compte tenu des performances de séparation magnétique et des performances d'adsorption du matériau, et le choix de NMC-2 a été sélectionné pour des expériences ultérieures compte tenu des performances de séparation magnétique et des performances d'adsorption du matériau.

Test du facteur d'influence de l'adsorption : (a) Effet de la boue de Fenton et du dosage d'urée sur l'efficacité de l'adsorption (m = 6 mg, C0 = 50 mg·L−1, V = 30 mL, T = 298 K, pH = 8, t = 20 h). (b) Effet du pH sur l'adsorption du Cr(VI) (m = 6 mg, C0 = 50 mg·L−1, V = 30 mL, T = 298 K, pH = 6–10, t = 20 h). (c) Effet du temps sur les adsorptions de Cr(VI) (m = 6 mg, C0 = 50 mg·L−1, V = 30 mL, T = 298 K, pH = 10, t = 0–1200 min). (d) Effet de la concentration sur l'adsorption du Cr(VI) (m = 6 mg, C0 = 30–300 mg·L−1, V = 30 mL, T = 298 K, pH = 10, t = 20 h). (e) Effet de la température sur l'adsorption du Cr(VI) (m = 6 mg, C0 = 50 mg·L−1, V = 30 mL, T = 298-318 K, pH = 10, t = 20 h).

Le pH est l'un des facteurs qui affectent les performances de l'adsorbant. Le pH de la solution affecte la protonation/déprotonation de l'adsorbat et la charge de surface de l'adsorbant4. L'effet d'un pH de 6,0 à 10,0 sur le taux d'élimination du Cr(VI) a été étudié à condition que les autres facteurs soient maintenus constants. La figure 4b montre le test de l'effet du pH sur l'adsorption du Cr(VI), à partir de la figure, on peut voir que NMC-2 a un taux d'élimination du Cr(VI) plus élevé de 80,36 % à pH = 10, et le taux d'élimination du Cr(VI) de pH = 6 à pH = 8 diminue continuellement à partir de la performance et la performance d'adsorption de pH = 8 à pH = 10 augmente. Comme le pH détermine la forme de Cr(VI) en solution, Cr(VI) existe principalement sous forme de CrO42− et HCrO4− en solution aqueuse, 1 < pH < 6,5, HCrO4− est la forme principale ; pH > 6,5, CrO42− est la forme principale. La diminution du taux d'élimination de pH = 6 à pH = 8 est due au fait que la surface de NMC-2 est riche en groupes fonctionnels contenant de l'oxygène, qui peuvent former des liaisons hydrogène avec HCrO4-, et il a une énergie libre d'adsorption inférieure à CrO42-, et est facilement adsorbé ; deuxièmement, en raison de l'environnement acide, la surface -COOH et -OH de NMC-2 peut être protonée avec H+, formant des groupes fonctionnels chargés positivement -OH2+, -COOH2+, qui peuvent lier les anions HCrO4− et CrO42− par interaction électrostatique, entraînant une adsorption plus élevée de Cr(VI)14,18,23,24. Lorsque le pH a été augmenté de 6 à 8, l'alcalinité a été renforcée et HCrO4− a été progressivement converti en CrO42−, qui liait plus de groupes fonctionnels contenant de l'oxygène que HCrO4− et réduisait l'adsorption, tandis que OH– dans la solution était facilement lié aux groupes fonctionnels acides à la surface de NMC-2, ce qui réduisait l'absorption de CrO42−23. Lorsque pH = 8 à pH = 10, le taux d'élimination du Cr(VI) a progressivement augmenté de 68,81 à 80,36 %. En raison de la présence importante de CrO42− à pH croissant, une partie du Cr(VI) a été adsorbée en même temps et une autre partie du Cr(VI) réagissant avec Fe0 et Fe2+ formerait du Cr(III) avec une grande quantité de OH−, et Cr(III) et OH− ont en outre formé une précipitation. Selon les résultats ci-dessus, la valeur de pH optimale pour l'expérience est pH = 10.

L'effet du temps de 0 à 1200 min sur le taux d'élimination du Cr(VI) a été étudié à condition que les autres facteurs soient maintenus constants. La figure 4c montre le test de l'effet du temps sur l'adsorption de Cr(VI). Comme on peut le voir sur la figure, le processus de réaction du Cr(VI) sur NMC-2 est divisé en étapes rapides, de diffusion et d'équilibre25. Entre 0 et 60 min, l'adsorption est au stade rapide et le taux d'élimination du Cr(VI) augmente rapidement car le matériau a une structure poreuse, des groupes fonctionnels de surface abondants et des sites actifs, qui conduisent à l'adsorption rapide du Cr(VI) par attraction de force électrostatique. Quand 60 à 720 min, il appartient à l'étape de diffusion, le taux d'élimination atteint 75,84% à 360 min, puis le taux d'élimination ralentit et diminue car les groupes fonctionnels de surface du matériau et le Cr (VI) sont désorbés ou la cinétique change conduisant à la réaction de rapide à lente26. Après cela, le taux d'élimination a augmenté lentement et les sites actifs à la surface du matériau ont été saturés jusqu'à ce que l'état d'équilibre soit atteint à 1200 min lorsque le taux d'élimination du Cr(VI) pouvait atteindre 80,36 %.

L'effet d'une concentration de 0 à 300 mg/L sur le taux d'élimination du Cr(VI) a été étudié à condition que les autres facteurs soient maintenus constants. La concentration initiale a également un effet important sur l'adsorption, qui affecte non seulement la quantité de Cr(VI) chargée sur le matériau NMC, affectant ainsi indirectement le processus de transport d'électrons, mais affecte également gravement la distribution des ions de métaux lourds dans la solution, et le taux d'élimination du Cr(VI) ne peut être maximisé que dans des conditions optimales27.

La figure 4d montre l'effet de la concentration sur l'adsorption du Cr(VI), lorsque la concentration initiale est passée de 30 à 100 mg/L, le taux d'élimination du Cr(VI) a progressivement augmenté, probablement parce que la concentration initiale dans la solution était faible, le groupe fonctionnel de surface du NMC-2 était supérieur au Cr(VI) en solution et le Cr(VI) en solution a pu s'adsorber rapidement sur le NMC-2, ce qui a entraîné un taux d'élimination plus élevé28. Lorsque la concentration initiale est passée de 100 à 200 mg/L, le taux d'élimination du Cr(VI) a progressivement diminué de 62,96 à 18,37 %. Cela peut être dû à l'augmentation de la concentration initiale, la saturation d'adsorption des groupes fonctionnels à la surface de NMC-2 a été atteinte en peu de temps, le taux d'adsorption a ralenti et le taux d'élimination du Cr(VI) a diminué17. Les résultats ont montré que l'effet d'adsorption était meilleur lorsque la concentration initiale était de 100 mg/L.

Étudiez l'effet de la température de 273 à 315 K sur le taux d'élimination du Cr(VI) tout en maintenant les autres facteurs constants. La figure 4e montre l'effet de la température sur l'adsorption du Cr(VI), la température est un facteur d'influence important, elle affectera directement le taux d'élimination du Cr(VI), comme on peut le voir sur la figure, lorsque T = 318 K, le taux d'élimination n'est que de 37,26 %, lorsque T = 303 K, le taux d'élimination est de 59,30 % et le taux d'élimination le plus élevé est de 80,26 % dans la condition de T = 298 K. Par conséquent, le taux d'élimination du Cr(VI ) diminue avec l'augmentation de la température, et l'effet d'adsorption est meilleur à T = 298 K.

Le modèle cinétique pseudo-primaire, le modèle pseudo-secondaire cinétique et le modèle Elovich modifié ont été adaptés au processus d'élimination du Cr (VI) par NMC-2, et les résultats sont présentés sur les figures 5a à c, et les coefficients de corrélation des trois modèles cinétiques sont présentés dans le tableau S2. La quantité maximale d'adsorption de 70,87 mg/L a été obtenue, ce qui était différent de la quantité expérimentale de 80,36 mg/L. Ceci montre que le modèle cinétique pseudo-primaire n'est pas adapté pour décrire le processus d'adsorption de NMC-2 sur Cr(VI).

Test du facteur d'influence de l'adsorption : (a) Modèle de dynamique de pseudo-premier ordre, (b) Modèle de dynamique de pseudo-second ordre, (c) Modèle de dynamique d'Elovich.

Le modèle Elovich modifié a été utilisé pour refléter le processus de désorption de la chimisorption de surface non uniforme. Comme le montre le tableau S2, le coefficient de corrélation R2 obtenu en ajustant le modèle d'Elovich modifié était relativement faible à 0,75593, et la quantité maximale d'adsorption obtenue par calcul était de 58,58 mg/L, ce qui différait significativement de la quantité d'adsorption obtenue expérimentalement de 80,36 mg/L. Cela montre que le modèle d'Elovich modifié n'est pas adapté pour décrire le processus d'adsorption de NMC-2 sur Cr(VI).

De plus, le tableau S2 calcule également les paramètres pertinents du pseudo deuxième modèle cinétique, et l'ordre d'ajustement global est le suivant : pseudo deuxième modèle cinétique > pseudo modèle cinétique de premier ordre > modèle Elovich selon le coefficient de décision R2. Le pseudo deuxième modèle cinétique donne le meilleur ajustement (R2 > 0,9). On peut voir que le coefficient de corrélation R2 obtenu en ajustant le pseudo deuxième modèle cinétique est de 0,90658, ce qui est plus proche de 1. Pendant ce temps, la quantité maximale d'adsorption de saturation calculée est de 73,74 mg/L, respectivement, ce qui est moins différent de la valeur d'adsorption de saturation d'adsorption obtenue expérimentalement, et le pseudo deuxième modèle cinétique présente la meilleure corrélation avec le système NMC-2 d'élimination du Cr(VI). Cela indique que la cinétique d'adsorption du Cr(VI) par NMC-2 est plus cohérente avec le pseudo deuxième modèle cinétique. Par conséquent, cela indique que la cinétique d'adsorption du Cr(VI) par NMC-2 est plus cohérente avec le pseudo deuxième modèle cinétique, ce qui indique en outre que le processus est un processus de chimisorption impliquant le partage ou l'échange d'électrons, et le taux d'adsorption est contrôlé par la chimisorption29,30,31. De plus, cette conclusion est en accord avec celles obtenues par d'autres chercheurs utilisant d'autres adsorbants pour l'élimination du Cr(VI)19,21,32. La réaction d'adsorption est une chimisorption accompagnée d'une adsorption physique.

Le tableau 2 compare la capacité des composites NMC-2 préparés avec d'autres matériaux pour l'élimination du Cr(VI). La quantité d'adsorption expérimentale de NMC-2, Qmax = 393,79 mg/g, a été obtenue en ajustant la méthode intégrale, et l'équation intégrale est présentée ci-dessous.

où Qmax, capacité maximale d'adsorption ; te, temps pour atteindre l'équilibre d'adsorption, min; v, volume de solution adsorbée, mL.

Il a été constaté dans le tableau 2 que NMC-2 présentait une plus grande capacité d'adsorption du Cr(VI), indiquant que le composite préparé peut être utilisé comme adsorbant potentiel pour le nettoyage efficace des eaux usées industrielles avec du Cr(VI).

L'isotherme d'adsorption fait référence à la relation entre la capacité d'adsorption et la pression ou la concentration de la phase gazeuse dans le processus d'adsorption à température constante. Les plus couramment utilisées sont les isothermes d'adsorption de Freundlich et de Langmuir. L'isotherme d'adsorption de Freundlich montre que l'adsorption multicouche a une distribution non uniforme des groupes fonctionnels et que les molécules adsorbées interagissent les unes avec les autres. La formule est comme indiqué dans l'équation S11. L'isotherme d'adsorption de Langmuir montre que l'adsorbant forme une couche monomoléculaire à la surface de l'adsorbant, chaque site actif est le même et il n'y a pas d'interaction entre les molécules adsorbées, et la formule est indiquée dans l'équation S1236.

Les données d'équilibre sont ajustées par les modèles isothermes de Langmuir et Freundlich, et la courbe d'ajustement isotherme est illustrée à la Fig. S2, et on peut constater que la courbe d'ajustement de Langmuir R2 = 0,7978, la courbe d'ajustement de Freundlich R2 = 0,9213 et le R2 de Freundlich est plus proche de 1. On peut expliquer que la distribution des sites actifs à la surface de l'adsorbant préparé dans cette étude n'est pas uniforme et qu'il existe une surface non uniforme condition à la surface dans cette expérience30,37. Le processus d'adsorption peut être une adsorption multicouche et il existe des interactions entre les molécules de Cr(VI) adsorbées. D'après le tableau S3, on peut voir que n = − 1,45, 1/n = − 0,689 < 1, et l'adsorption physique existe dans le processus d'adsorption de surface38.

La thermodynamique d'adsorption peut refléter le changement d'énergie avant et après l'adsorption, les paramètres thermodynamiques d'adsorption sont les suivants, dans lesquels l'énergie libre de Gibbs (ΔG), l'enthalpie (ΔH) entropie est calculée (ΔS) et l'équation de calcul est S13–S15. La courbe d'ajustement de lnKd et 1/T est illustrée à la Fig. S3. On peut voir que la pente après ajustement est de 8145,26, l'ordonnée à l'origine est de -24,55 et la courbe d'ajustement R2 = 0,90925, indiquant une bonne corrélation linéaire. Les paramètres thermodynamiques obtenus par calcul sont présentés dans le tableau S4. On peut voir sur le tableau que ΔG est négatif, indiquant que le processus d'adsorption est spontané, en même temps, avec l'augmentation de la température, la valeur absolue de ΔG diminue, indiquant que la basse température est propice à l'adsorption39. Dans le même temps, la valeur négative de ΔH indique que le processus d'adsorption est une réaction exothermique, qui est principalement une adsorption monocouche accompagnée d'une adsorption multicouche, ce qui est cohérent avec les résultats du modèle thermodynamique d'adsorption. Généralement, lorsque ΔH est compris entre 2,1 et 20,9 kJ/mol, ce qui indique que l'adsorption est principalement physique ; lorsque ΔH est compris entre 20,9 et 418,4 kJ/mol, cela indique que l'adsorption est principalement chimique40. Comme le montre le tableau S4, l'adsorption de NMC-2 est principalement une adsorption chimique, ce qui est conforme au résultat d'ajustement du modèle cinétique.

La figure 6c montre le spectre XPS de Fe 2p après adsorption de NMC-2, XPS a été utilisé pour vérifier davantage l'état de valence de Fe dans l'échantillon et les résultats montrent des centres de pic à 710,2 eV et 723,7 eV, indiquant la présence de Fe3+ 2p3/2 et Fe3+ 2p1/233. De plus, les résultats de l'analyse XPS ont révélé deux pics supplémentaires avec une énergie plus élevée à 714,8 eV et 728,4 eV en tant que pics satellites. Il indique la présence d'oxydes de fer trivalents à la surface de NMC-2 après adsorption, ce qui est cohérent avec les résultats obtenus en DRX pour la présence de FeC.

Test XPS du matériau : (a) spectres XPS de Cr 2P après adsorption de NMC-2, (b) spectres XPS de Fe 2P avant adsorption de NMC-2, (c) spectres XPS de Fe 2P adsorbé par NMC-2, (d) spectres XPS de N 1 avant adsorption de NMC-2, (e) spectres XPS de N 1 après adsorption de NMC-2, (f) spectre complet de NMC-2 avant et après adsorption.

Le mécanisme de réaction a été déterminé par des mesures XPS de la composition de surface et de la valence matérielle de NMC-2 avant et après l'adsorption de Cr(VI). La figure 6f montre les spectres complets du carbone, de l'azote, de l'oxygène et du fer. Le spectre complet démontre pleinement l'entrée des éléments Fe et N dans le carbone poreux au cours du processus thermique du carbone41. Après adsorption, un pic de 578,08 eV apparaît, qui est dû à la présence de Cr 2p, ce qui signifie que Cr(VI) est adsorbé par NMC-2, ce qui prouve également les résultats XRD de la Fig. 1a. Les pics Cr 2p de la Fig. 6a sont principalement attribués à Cr(VI) 587,84 eV et 590,14 eV et Cr(III) 574,25 eV et 577,83 eV. Les résultats XPS indiquent qu'une partie du Cr(VI) hautement toxique sera adsorbée par NMC-2 et qu'une partie du Cr(VI) sera réduite en Cr(III), ce qui est une preuve supplémentaire de la réaction. Ceci est une preuve supplémentaire que non seulement la réaction d'adsorption mais aussi la réaction redox existent. La figure 6d montre les spectres XPS de N 1 avant adsorption, qui montre cinq pics de fission correspondant à N1, 397,77 eV (liaison azote des métaux), N2, 398,99 eV (pyridine-N), N3, 399,93 eV (pyrrole-N) et N4, 402,44 eV (graphite-N) et N5, 405,72 eV (oxydes d'azote), respectivement42,43. La présence des cinq pics de fission ci-dessus après l'adsorption de Cr (VI) peut également être observée à partir de l'aspiration de la figure 6e. Une comparaison des résultats de la Fig. 6d – e a révélé que la surface de pic de N2 est passée de 8,0 à 16,0%, N3 de 11,9 à 18,0%, N4 de 12,4 à 31,2%, la teneur en surface de pic de N5 a diminué de 64,8 à 31,9% après adsorption, et les résultats ci-dessus indiquent que la pyridine-N, le pyrrole-N, le graphite-N et les oxydes d'azote à condition que l'adsorption fournisse la force motrice. La figure 6b montre le spectre XPS de Fe 2p avant adsorption, à partir duquel on peut constater qu'avant l'adsorption de Cr(VI), Fe 2p était divisé en trois pics : 711,38, 714,08 et 725,27 eV, ce qui confirme la présence de Fe, Fe2+ et Fe3+43. Après adsorption, des pics de Fe 2p sont apparus à 710, 2, 714, 8, 723, 7 et 728, 4 eV, et aucun Fe, Fe 2 +, mais Fe 3 + n'a été observé dans les pics adsorbés (Fig. 6f). Cela indique que Fe, Fe2+ et Cr(VI) ont subi des réactions redox pour former Fe3+. Pour illustrer davantage le mécanisme de réaction, les rapports Cr (III) et Cr (VI) ont été calculés à l'aide des données XPS, comme indiqué dans le tableau S5. Les résultats ont montré que Cr(III) et Cr(VI) représentaient respectivement 60,65 % et 39,35 % de Cr, indiquant la présence d'un comportement d'oxydation au cours de la réaction et la prédominance de la réaction redox43,44.

Sur la base de l'analyse ci-dessus, le mécanisme de réaction du Cr(VI) est résumé comme suit : premièrement, une partie du Cr(VI) est adsorbée par la charge négative à la surface de NMC-2 en raison de la force gravitationnelle électrostatique. Pendant ce temps, la surface de NMC-2 est riche en groupes fonctionnels et a une grande surface spécifique, ce qui est bénéfique pour améliorer le taux d'élimination du Cr(VI)43,45,46. Deuxièmement, Fe et Fe2+ transfèrent des électrons et réagissent avec la réaction redox de Cr(VI) à travers les canaux poreux à la surface de NMC-2 (équations 2-3). Enfin, comme la réaction du Cr(VI) génère une grande quantité d'OH-, le Cr(III) peut être présent sous la forme d'un précipité. Le mécanisme de réaction est illustré à la Fig. 7.

Schéma du mécanisme de réaction.

Le NMC-2 est un adsorbant respectueux de l'environnement synthétisé à partir de boues et de cendres volantes de déchets solides de Fenton à base de fer pour l'élimination du Cr(VI) des eaux usées industrielles contenant du chrome à pH élevé. La méthode de synthèse est simple, facile à utiliser et peu coûteuse. L'adsorbant s'est avéré être principalement mésoporeux, avec un grand nombre de groupes fonctionnels contenant de l'oxygène formés à la surface et possédant un grand nombre de sites actifs. La cinétique d'adsorption a suivi un pseudo second modèle cinétique avec une capacité maximale d'adsorption d'environ 393,79 mg/g. Le processus est un processus de chimisorption impliquant un partage d'électrons ou un échange d'électrons, et le taux d'adsorption est contrôlé par la chimisorption. Le mécanisme de réaction est qu'une partie du Cr(VI) est adsorbée par la charge négative à la surface de NMC-2 en raison de la force gravitationnelle électrostatique. Dans le même temps, la surface du matériau est riche en groupes fonctionnels et possède une grande surface spécifique, ce qui peut éliminer efficacement le Cr(VI). De plus, Fe et Fe2+ transfèrent des électrons et réagissent avec la réaction redox de Cr(VI) à travers les canaux poreux à la surface de NMC-2. Enfin, comme la réaction du Cr(VI) génère une grande quantité d'OH-, le Cr(III) peut être présent sous forme de précipitation. Les matériaux préparés ont à la fois les propriétés d'adsorption des adsorbants conventionnels et de fortes propriétés magnétiques par rapport aux composites mésoporeux dopés à l'azote conventionnels. Les propriétés magnétiques du matériau permettent une séparation et une récupération rapides dans les conditions d'un champ magnétique appliqué, ce qui facilite la séparation de l'adsorbant et des ions métalliques des eaux usées. Pendant ce temps, cette expérience a obtenu un bon effet d'adsorption dans le traitement des eaux usées contenant du chrome d'une part, et le coût de préparation est relativement inférieur d'autre part, et elle peut également atteindre l'objectif de traiter les déchets avec des déchets.

Les boues de Fenton ont été obtenues de l'usine de traitement des eaux usées de Daitansha, à Guangzhou, en Chine. Les cendres volantes ont été obtenues de la centrale thermique du Xinjiang, Xinjiang, Chine. L'analyse de la teneur élémentaire des boues de Fenton est présentée dans le tableau S6, l'analyse élémentaire des cendres volantes est présentée dans le tableau S7 et le test d'analyse élémentaire organique des cendres volantes est présenté dans le tableau S8. Les autres réactifs utilisés dans les expériences ont été obtenus auprès de Tianjin Sailing Chemical Reagent Technology Co. Tous les réactifs étaient analytiquement purs et tous les réactifs n'ont pas été traités davantage. L'eau utilisée dans les expériences était ultra pure.

Le processus de préparation de l'adsorbant était le suivant : les boues de Fenton et les cendres volantes ont été séchées et broyées, passées à travers un tamis de 200 mesh dans un ballon à trois bouches, et une certaine quantité d'urée et de carbonate de potassium a été ajoutée, où la masse, le rapport de masse et le nom de l'échantillon de boues de Fenton, de cendres volantes et d'urée ont été ajoutés dans les mêmes conditions que celles indiquées dans le tableau S1, puis 30 mL d'eau ultrapure ont été ajoutés et dispersés par ultrasons pendant 30 minutes. à température ambiante. Les échantillons ont ensuite été broyés et passés à travers un tamis de 200 mesh, et les échantillons tamisés ont été placés dans un four tubulaire sous la condition de N2 et une vitesse de chauffage de 5 ° C / min, puis chauffés à 500 ° C pendant 2 h, puis chauffés à 800 ° C pendant 2 h, puis lavés à l'eau par centrifugation à neutre, puis lavés à l'éthanol par centrifugation 2 à 3 fois pour obtenir les échantillons préparés. Le matériau carboné mésoporeux dopé à l'azote préparé a été obtenu par séchage naturel, nommé matériau de carbone mésoporeux contenant de l'azote-n (NMC-n), où n est la masse de la boue de Fenton ajoutée. Selon le procédé ci-dessus, le matériau carboné poreux magnétique préparé sans addition d'urée est nommé matériau carboné mésoporeux (MC-n), où n est la masse de la boue de Fenton ajoutée.

La solution de Cr(VI) préparée par K2Cr2O7 a été ajustée à pH = 8 avec 1 mol/L de HCl et 1 mol/L de solution de NaOH à l'aide d'un pH-mètre. Et pH = 8 a été pris car la plage de pH de la sonde était pH = 6–10. Quatre échantillons (6 mg chacun) de MC-1, NMC-0,5, NMC-1 et NMC-2 ont été ajoutés dans des flacons bruns avec 30 ml de solution de Cr(VI) préparée avec 50 mg/L de K2Cr2O7 à pH = 8 et T = 298 K et secoués à 250 tr/min pendant 20 h. Après l'adsorption, le surnageant a été filtré et les solides séparés ont été lavés et stockés pour régénération. La concentration de Cr(VI) a été mesurée par spectrophotomètre UV et le matériau avec un meilleur effet d'adsorption a été sélectionné.

En utilisant l'adsorbant préparé ci-dessus pour le test d'adsorption, 0,5 g de poudre solide de K2Cr2O7 a été prélevé et séché à 105 °C pendant 2 à 3 h, refroidi naturellement et pesé 0,2829 g dans un bécher, dissous avec une petite quantité d'eau, transféré quantitativement dans une fiole jaugée brune de 1000 ml, dilué avec de l'eau jusqu'à l'échelle, bien agité, étiqueté et mis de côté. Prendre 150 mL de la solution en 5 portions et ajuster le pH de la solution ci-dessus à 6, 7, 8, 9 et 10 respectivement avec 1 mol/L HCl et 1 mol/L NaOH à l'aide d'un agent de pH. Après adsorption, la suspension a été séparée par un aimant externe et le surnageant a été filtré par une membrane d'injection d'une taille de pores de 0,45 µm. Le solide séparé a été lavé et stocké pour régénération, et le surnageant collecté a été analysé par spectrophotométrie UV. Le surnageant recueilli a été analysé par méthode spectrophotométrique UV. Le taux d'élimination du Cr(VI) a été calculé à l'aide des équations S1 à S4. L'absorbance a été mesurée à 540 nm avec un spectrophotomètre (752/752 N, Chine) et une cuvette en verre de 10 mm à un spectrophotomètre UV. La capacité d'adsorption (valeur q) est calculée comme indiqué dans l'équation S1.

Le spectrophotomètre principal utilisé dans cette étude était la norme nationale chinoise GB/7467-87 "Qualité de l'eau - Détermination de la méthode spectrophotométrique au chrome hexavalent-Diphénylcarbodihydrazide". L'instrument expérimental a été calibré avant utilisation, et la courbe standard est montrée dans la Fig. S2, et la courbe standard est montrée dans l'équation S16.

La solution de Cr(VI) préparée par K2Cr2O7 a été ajustée au pH de la solution avec 1 mol/L de HCl et 1 mol/L de solution de NaOH à l'aide d'un pH-mètre. 30 ml de solution de Cr(VI) à 50 mg/L et 6 mg de NMC-2 ont été ajoutés à un flacon marron et agités à 250 tr/min à T = 298 K dans les conditions de pH ci-dessus. Après adsorption, le surnageant a été filtré et le solide séparé a été lavé et stocké pour régénération. La concentration de Cr(VI) a été mesurée par un spectrophotomètre UV pour étudier l'effet du pH sur l'adsorption de Cr(VI).

La solution de Cr(VI) préparée à partir de K2Cr2O7 a été ajustée à pH = 10 avec 1 mol/L de HCl et 1 mol/L de solution de NaOH à l'aide d'un pH-mètre. 30 mL de solution de Cr(VI) à 100 mg/L et 6 mg de NMC-2 ont été ajoutés à un flacon brun pendant les périodes spécifiées t = 0, 5, 10, 30, 60, 120, 240, 360, 480, 720, 960 et 1200 min. L'adsorption a été réalisée par agitation à t = 298 K, pH = 10 et 250 rpm sur un agitateur. Après adsorption, le surnageant a été filtré et le solide séparé a été lavé et stocké pour régénération. La concentration de Cr(VI) a été mesurée par un spectrophotomètre UV pour étudier l'effet de la valeur temporelle de l'adsorption de Cr(VI).

La solution de Cr(VI) préparée par K2Cr2O7 a été ajustée à pH = 10 avec 1 mol/L de HCl et 1 mol/L de solution de NaOH à l'aide d'un pH-mètre. 30 mL de 30, 50, 100, 200 et 300 mg/L de solution de Cr(VI) et 6 mg de NMC-2 ont été ajoutés à un flacon brun à T = 298 K, pH = 10, et agités à 250 tr/min pendant 1200 min.

La solution de Cr(VI) préparée par K2Cr2O7 a été ajustée à pH = 10 avec 1 mol/L de HCl et 1 mol/L de solution de NaOH à l'aide d'un pH-mètre. 30 mL de solution de Cr(VI) à 100 mg/L et 6 mg de NMC-2 ont été ajoutés à un flacon brun et adsorbés à T = 298, 303, 308 K, pH = 10, sous agitation à 250 tr/min pendant 1200 min. Après adsorption, le surnageant a été prélevé et filtré, et le solide séparé a été lavé et stocké pour régénération. La concentration de Cr(VI) a été déterminée par un spectrophotomètre UV. La concentration de Cr(VI) a été mesurée par un spectrophotomètre UV pour étudier l'effet de la température sur l'adsorption de Cr(VI).

Le spectromètre à fluorescence X (XRF, PANalytical Axios) est utilisé pour déterminer la composition chimique et la teneur en éléments. Le diffractomètre à rayons X (XRD, Burker Advance D8) est utilisé pour l'analyse de la structure cristalline, l'angle de balayage est de 5 ° à 90 ° et la vitesse de balayage continu est de 10 ° / min, en utilisant le rayonnement de la carte cible en cuivre pour la longueur d'onde de travail La microscopie électronique à balayage (SEM, NovaNanoSEM50) a été utilisée pour l'analyse de la taille et de la morphologie des grains. Le spectromètre photoélectronique à rayons X (XPS, PHI5000Versaprobe-II) est utilisé pour analyser l'état de valence du matériau avant et après l'adsorption, afin d'aider à comprendre l'état, la structure et les propriétés du matériau. Puissance : 50 W ; Tension : 15 kV ; Anode; Al cible ; Étalonnage : C1S (284,8 eV) ; Énergie de passage : 46,95 eV. L'instrument d'adsorption/désorption physique N2 (Tristar II 3020) est utilisé pour comprendre la surface spécifique, la plage de tailles de pores, la taille moyenne des pores et la capacité des pores des matériaux. L'adsorbant a d'abord été exclu de l'air à 300 °C pendant 3 h. L'azote a été utilisé comme adsorbant et l'hélium comme gaz porteur, et les essais ont été réalisés dans un environnement d'azote liquide (− 196 °C). La spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR, Nicolet IS50) a été utilisée pour analyser les changements dans les groupes fonctionnels de surface avant et après l'adsorption. La microscopie électronique à lentille d'émission FEI Tecnai G2 F2 (TEM, EDS, OXFXRD X-max 80 T) a été utilisée pour analyser la microstructure de surface et les éléments de l'adsorbant. Les échantillons sont soniqués dans de l'éthanol liquide, prélevés et ajoutés à une grille de cuivre recouverte d'un film de carbone, séchés et observés. H2-TEM permet l'observation de la morphologie de surface de l'adsorbant, et l'EDS est utilisé pour l'analyse élémentaire. Analyseur élémentaire organique (Élémentaire : cube Vario EL) avec mode de test en mode CHNS, analyse la teneur en carbone élémentaire dans les cendres volantes pour fournir une base pour sa préparation de matériaux avec source de carbone.

Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles sur demande auprès de l'auteur correspondant.

Zambare, R. & Nemade, P. Éponge d'oxyde de graphène modifiée par un liquide ionique pour l'élimination du chrome hexavalent de l'eau. Colloïdes Surf. Un Physicochem. Ing. Aspic. 609(20), 125657 (2021).

Article Google Scholar

Zhang, S. et al. Élimination efficace d'un colorant typique et réduction du Cr(VI) à l'aide de carbone poreux magnétique dopé N. RSC Adv. 4, 63110–63117 (2014).

Annonces d'article Google Scholar

Zhang, Y., Ou, J., Duan, Z., Xing, Z. et Wang, Y. Adsorption de Cr(VI) sur du charbon actif à base d'écorce de bambou en l'absence et en présence d'acide humique. Colloïdes Surf. Un Physicochem. Ing. Aspic. 481, 108-116 (2015).

Article Google Scholar

Lu, J. et al. Billes de chitosane imprégnées de nano-oxydes de fer vers l'élimination du Cr(VI) aqueux : optimisation des composants et évaluation des performances. Colloïdes Surf. Un Physicochem. Ing. Aspic. 625, 126902 (2021).

Article Google Scholar

Sun, C. et al. Préparation in situ de nanofibres composites carbone/Fe3C présentant d'excellentes propriétés d'absorption des ondes électromagnétiques. Compos. Partie A 92, 33–41 (2017).

Article Google Scholar

Zhang, Y. et al. Fabrication hydrothermique par micro-ondes d'hydroxydes doubles en couches ternaires CuFeCr avec une excellente adsorption de Cr(VI). Colloïdes Surf. Un Physicochem. Ing. Aspic. 628, 127279 (2021).

Article Google Scholar

Almeida, A. et al. Boue rouge activée chimiquement : évaluation des modifications structurales et optimisation des propriétés d'adsorption du chrome hexavalent. Colloïdes Surf. Un Physicochem. Ing. Aspic. 628, 127325 (2021).

Article Google Scholar

Cai, W., Li, Z., Wei, J. & Liu, Y. Synthèse de carbone activé magnétique à base de coque d'arachide avec d'excellentes performances d'adsorption vers les eaux usées de galvanoplastie. Chim. Ing. Rés. Dés. 140, 23–32 (2018).

Article Google Scholar

Ye, G. et al. Biochar à base de boues magnétiques dérivé de boues de Fenton en tant que catalyseur Fenton hétérogène efficace pour dégrader le bleu de méthylène. J. Environ. Chim. Ing. 10, 107242 (2022).

Article Google Scholar

Tong, S. et al. Recycler les boues de Fenton par synthèse en une étape d'hydrocharbon magnétique aminé pour l'élimination du Pb2+ des eaux usées. J. Hazard. Mater. 406, 124581 (2020).

Article Google Scholar

Liu, S., Gao, J., Zhang, L., Yang, Y. & Liu, X. Acide diéthylènetriaminepentaacétique – chitosane magnétique modifié par thiourée pour l'adsorption de chrome hexavalent à partir de solutions aqueuses. Glucides. Polym. 274, 118555 (2021).

Article Google Scholar

Chen, C. et al. Préparation d'un matériau mésoporeux à partir d'un précurseur composite hydrotalcite/carbone pour l'élimination du chrome(VI). J. Taïwan Inst. Chim. Ing. 70, 302–310 (2017).

Article Google Scholar

Zhu, R. et al. Synthèse de charbons actifs magnétiques à partir de lignine de liqueur noire et de boues de Fenton dans une pyrolyse en une étape pour l'adsorption du bleu de méthylène. J. Environ. Chim. Ing. 9(6), 106538 (2021).

Article Google Scholar

Shu, Y. et al. Laitier d'acier amélioré à la pyrite naturelle vers une récupération écologiquement durable du chrome à partir d'eaux usées contenant du chrome hexavalent. Chimiosphère 282, 130974 (2021).

Annonces d'article Google Scholar

Zhang, X. et al. Préparation du nouveau composite ALRCs/nZVI et son élimination du Cr(VI) de l'eau. Int. J. Environ. Rés. 14, 123–133 (2020).

Article Google Scholar

Guo, M., Guo, H., Liu, S., Sun, Y. & Guo, X. Un cadre métal-organique cationique microporeux pour l'élimination efficace du dichromate et l'adsorption sélective des colorants de l'eau. RSC Adv. 7(80), 51021–51026 (2017).

Annonces d'article Google Scholar

Sadegh, H. et al. Nanocomposite MWCNTs-Fe3O4 pour une haute efficacité d'adsorption du Hg(II). J. Mol. Liquides 258, 345–353 (2018).

Article Google Scholar

Li, J. et al. Adsorption de chrome hexavalent à l'aide de coquilles de noix modifiées à partir d'une solution. Sci de l'eau. Technol. 81, 824–833 (2020).

Article Google Scholar

Li, L., Cao, G. & Zhu, R. Adsorption de Cr(VI) à partir d'une solution aqueuse par un adsorbant à base de coquille de litchi. Environ. Rés. 196, 110356 (2021).

Article Google Scholar

Intachai, S. et al. Adsorbant inorganique polyvalent pour une élimination efficace et pratique du chrome hexavalent dans l'eau. Mater. Chim. Phys. 288, 126388 (2022).

Article Google Scholar

Mao, W., Zhang, Y., Luo, J., Chen, L. et Guan, Y. Nouvelle copolymérisation de polypyrrole/polyaniline sur des composites de biochar modifiés par ferrate pour l'adsorption efficace du chrome hexavalent dans l'eau. Chimiosphère 303, 135254 (2022).

Annonces d'article Google Scholar

Chen, Y. et al. Dégradation du bisphénol A par les composites fer-carbone issus de la terre décolorante usée. Colloïdes Surf. Un Physicochem. Ing. Aspic. 639, 128376 (2022).

Article Google Scholar

Tang, Y. et al. Adsorption améliorée du chrome hexavalent et effet microbien sur le sable de quartz modifié avec des hydroxydes doubles à couches d'aluminium. Sci. Environ. 765(25), 143094 (2021).

Annonces d'article Google Scholar

Karthikeyan, P., Elanchezhiyan, S., Banu, H., Farzana, M. & Park, C. Synthèse hydrothermale d'hybrides d'oxyde de graphène réduit en hydroxyapatite (1D – 2D) avec des propriétés d'adsorption sélective améliorées pour le méthyl orange et le chrome hexavalent à partir de solutions aqueuses. Chimiosphère 276, 130200 (2021).

Annonces d'article Google Scholar

Li, C. et al. Immobilisation, enrichissement et recyclage du Cr(VI) des eaux usées à l'aide d'un matériau de boue rouge/carbone pour produire la précieuse chromite (FeCr2O4). Chim. Ing. J. 350(15), 1103–1113 (2018).

Article Google Scholar

Nekhunguni, P., Tavengwa, N. & Tutu, H. Sorption de l'uranium (VI) sur une zéolite modifiée par de l'oxyde ferrique hydraté : évaluation de l'effet du pH, du temps de contact, de la température, de cations et d'anions sélectionnés sur les interactions des sorbants. J. Environ. Géré. 204, 571–582 (2017).

Article Google Scholar

Ajmani, A., Patra, C., Subbiah, S. et Narayanasamy, S. Études sur colonne à lit fixe de l'adsorption du chrome hexavalent par du charbon actif au chlorure de zinc synthétisé à partir de la biomasse de fruits de Phanera vahlii. J. Environ. Chim. Ing. 8(4), 103825 (2020).

Article Google Scholar

Pakade, VE, Ntuli, TD & Ofomaja, AE Biosorption du chrome hexavalent à partir de solutions aqueuses par la poudre de noix de macadamia. Appl. Sci de l'eau. 7, 3015-3030 (2017).

Annonces d'article Google Scholar

Wang, H., Xu, X. & Fei, R. Élimination du phosphate et du chrome (VI) des liquides par un biosorbant nano-Fe3O4 réticulé aux amines dérivé de la paille de maïs. RSC Adv. 6, 47237–47248 (2016).

Annonces d'article Google Scholar

Ajmani, A., Shahnaz, T., Subbiah, S. & Narayanasamy, S. Adsorption de chrome hexavalent sur des carbones vierges, biochar et chimiquement modifiés préparés à partir de la biomasse de fruits de Phanera vahlii : équilibre, cinétique et approche thermodynamique. Environ. Sci. Pollution. Rés. 26, 32137–32150 (2019).

Article Google Scholar

Neelgund, GM, Aguilar, SF, Kurkuri, MD, Rodrigues, DF & Ray, RL Adsorption élevée de plomb et d'arsenic sur des nanoparticules d'argent déposées sur des nanotubes de carbone greffés de poly(amidoamine). Nanomatériaux 12, 3852 (2022).

Article Google Scholar

Sun, Q. et al. Nano-pièges bio-inspirés pour l'extraction de l'uranium de l'eau de mer et la valorisation des déchets nucléaires. Nat. Commun. 9(1), 1–9 (2018).

Google Scholar

Zhang, D., Liu, J., Zhu, S., Xiong, H. et Xu, Y. Élimination par adsorption du Cr(VI) par le FeOOH isomère. Sci de l'eau. Technol. 80(7), 300–307 (2019).

Article Google Scholar

Song, Y. et al. Élimination des traces de Cr(VI) d'une solution aqueuse par des billes de charbon actif poreuses soutenues par des composites de fer à valence nulle à l'échelle nanométrique. Environ. Sci. Pollution. Rés. 27, 7015–7024 (2020).

Article Google Scholar

Song, J. et al. Synthèse par micro-ondes en une étape du composite Fe3O4 nanoruban@carbone pour l'élimination du Cr(VI). Sept. Purif. Technol. 298, 121530 (2020).

Article Google Scholar

Enniya, I., Rghioui, L. & Jourani, A. Adsorption de chrome hexavalent en solution aqueuse sur du charbon actif préparé à partir de pelures de pomme. Soutenir. Chim. Pharm. 7, 9–16 (2018).

Article Google Scholar

Niam, AC, Fenelon, E., Ningsih, E., Mirzayanti, YW & Kristanti, E. Adsorption à haut rendement du chrome hexavalent à partir d'une solution aqueuse par le charbon actif Samanea saman. Adsorber. Sci. Technol. https://doi.org/10.1155/2022/8960379 (2022).

Article Google Scholar

Rai, MK et al. Adsorption du chrome hexavalent d'une solution aqueuse par du charbon actif préparé à partir de coque d'amande : étude de la cinétique, de l'équilibre et de la thermodynamique. J. Approvisionnement en eau Rés. Technol. Aqua 67, 724–737 (2018).

Article Google Scholar

Yang, J., Huang, B. & Lin, M. Adsorption de chrome hexavalent à partir d'une solution aqueuse par un composite chitosane/bentonite : études isothermes, cinétiques et thermodynamiques. J. Chem. Ing. Données 65, 2751–2763 (2020).

Article Google Scholar

Goswami, M., Borah, L., Mahanta, D. & Phukan, P. Modélisation de l'équilibre, études cinétiques et thermodynamiques sur l'adsorption de Cr(VI) à l'aide de charbon actif dérivé de feuilles de thé mûries. J. Matière poreuse. 21, 1025-1034 (2014).

Article Google Scholar

Han, Y., Cao, X., Ouyang, X., Sohi, SP & Chen, J. Cinétique d'adsorption du biochar magnétique dérivé de la coque d'arachide lors de l'élimination du Cr (VI) de la solution aqueuse : effets des conditions de production et de la taille des particules. Chimiosphère 145, 336–341 (2016).

Annonces d'article Google Scholar

Cazetta, A. et al. Charbon actif magnétique issu de déchets de biomasse par synthèse concurrente : adsorbant efficace des colorants toxiques. Maintien ACS. Chim. Ing. 4(3), 1058-1068 (2016).

Article Google Scholar

Sliwak, A., Moyseowicz, A. & Gryglewicz, G. Synthèse assistée par hydrothermie d'un composite de nitrure de fer et de carbone en tant que nouveau matériau d'électrode pour les supercondensateurs. J. Mater. Chim. A 5(12), 5680–5684 (2017).

Article Google Scholar

Su, Q. et al. Préparation de Fe3C/C magnétique dopé à l'azote 2D par la méthode à double matrice auto-assemblée in situ pour une meilleure élimination du Cr(VI). Environ. Pollution. 263(PB), 114374 (2019).

Google Scholar

Zhang, W. et al. Élimination efficace du Cr(VI) par le fer à valence nulle à l'échelle nanométrique supporté par l'attapulgite d'une solution aqueuse : adsorption et cristallisation améliorées. Chimiosphère 221, 683–692 (2019).

Annonces d'article Google Scholar

Cao, Y. et al. Nanoadsorbants de carbone magnétiques dopés à l'azote dérivés de la mélamine en un seul pot avec une élimination améliorée du chrome. Carbone 109, 640–649 (2016).

Article Google Scholar

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Ce travail a été soutenu par la Fondation des sciences naturelles de la province du Yunnan [202001AT070088], Open Fund of Guangdong Provincial Key Laboratory of Solid Wastes Pollution Control and Recycling [2020B121201003], National Key Research and Development Program of China [2019YFC0214400], National Natural Science Foundation of China [52060010].

Faculté des sciences et de l'ingénierie de l'environnement, Université des sciences et technologies de Kunming, Kunming, 650500, Chine

Jiamin Qi, Bin Li, Pengxiang Zhou, Di Yang et Zixuan Wang

Centre d'ingénierie national-régional pour la récupération des gaz résiduaires des industries métallurgiques et chimiques, Kunming, 650500, Chine

Ben Li

École de l'environnement et de l'énergie, Guangdong Provincial Key Laboratory of Solid Wastes Pollution Control and Recycling, South China University of Technology, Guangzhou, 510006, Guangdong, Chine

Xintai Su

Université normale de Yili, Yining, 835000, Xinjiang, Chine

Jinxiong Wu

Guangzhou Haitao Environmental Protection Technology Company Limited, Guangzhou, 510006, Guangdong, Chine

Xiangjing Liang

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JQ : curation des données, analyse formelle, méthodologie, enquête, analyse formelle, rédaction d'un projet original. BL : Encadrement, ressources, rédaction-revue et édition. PZ : Méthodologie, conceptualisation, l'investigation, la supervision. XS : Méthodologie, ressources, encadrement, rédaction-revue et édition. JW : Conceptualisation, rédaction-revue et édition, validation. DY : Conceptualisation, conservation des données. ZW : Rédaction-révision et édition. XL : Administration du projet, supervision, validation. Le manuscrit a été rédigé grâce aux contributions de tous les auteurs. Tous les auteurs ont approuvé la version finale du manuscrit.

Correspondance avec Bin Li ou Xintai Su.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Qi, J., Li, B., Zhou, P. et al. Etude sur l'adsorption du chrome hexavalent par un matériau composite préparé à partir de déchets solides à base de fer. Sci Rep 13, 135 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-27414-9

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Reçu : 25 août 2022

Accepté : 02 janvier 2023

Publié: 04 janvier 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-27414-9

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