Fabrication de nanostructures TiO2/Fe2O3 dopées à l'azote pour l'oxydation photocatalytique des eaux usées à base de méthanol

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 4431 (2023) Citer cet article

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Un processus industriel important qui se produit souvent à la surface d'un catalyseur hétérogène utilisant la thermochimie ou la photochimie pourrait aider à l'oxydation des eaux usées à base de méthanol en formaldéhyde. Les photocatalyseurs à base de titane ont suscité beaucoup d'intérêt de la part des scientifiques car ils constituent un matériau catalyseur fiable et abordable pour les processus d'oxydation photocatalytique en présence d'énergie lumineuse. Dans cette étude, une méthode hydrothermique simple pour produire des photocatalyseurs composites n-TiO2@α-Fe2O3 et des nanocubes d'hématite (α-Fe2O3) a été réalisée. En ajustant le rapport de n-TiO2 dans les photocatalyseurs composites préparés, l'influence d'amélioration de l'oxyde de titane dopé à l'azote sur les caractéristiques photocatalytiques des matériaux préparés a été étudiée. Les matériaux préparés ont été soigneusement caractérisés à l'aide de méthodes physiochimiques courantes, telles que le microscope électronique à transmission (TEM), le microscope électronique à balayage (SEM), la diffraction des rayons X (XRD), les rayons X à dispersion d'énergie (EDX), la spectroscopie de photoélectrons à rayons X (XPS), la physisorption (BET) et autres, afin d'en savoir plus sur la structure. Les résultats obtenus ont montré que le titane dopé à l'azote surpasse le titane non dopé pour la photooxydation au méthanol. L'ajout d'oxyde de titane dopé à l'azote à leurs surfaces a entraîné une amélioration encore plus importante des taux de photooxydation du méthanol couplé à l'hématite. La photooxydation du méthanol dans la solution aqueuse pour simuler sa concentration dans les eaux usées a eu lieu. Après 3 h, le photocatalyseur à quatre pour cent en poids de n-TiO2@α-Fe2O3 a montré le taux de production de HCHO le plus élevé.

L'élimination des polluants de l'eau tels que les aromatiques, les matériaux à base de pétrole, les hydrocarbures chlorés, les pesticides, les insecticides, les composés organiques volatils (COV), les colorants et autres matériaux organiques à l'aide de procédés d'oxydation avancés (AOP) est une méthode respectueuse de l'environnement1. Ils ont une courte durée de vie car ils reposent principalement sur la production d'espèces réactives de l'oxygène comme les radicaux hydroxyles. En conséquence, ils interagissent rapidement et activement avec une variété d'espèces chimiques, dont beaucoup sont difficiles à dégrader1. De plus, les AOP ont été utilisés pour le traitement de nombreux types d'eaux usées en tant que technologie prometteuse qui peut réduire efficacement les concentrations de contaminants organiques récalcitrants et les produits d'oxydation créés, tels que le dioxyde de carbone, l'eau et les matières organiques biodégradables, sont thermodynamiquement stables, ce qui les rend supérieurs aux autres approches traditionnelles2. Les AOP contiennent le processus de photocatalyse, qui est crucial pour qu'un photocatalyseur récolte la lumière du soleil3,4. Puis, en présence de différentes gammes de spectre solaire, ces photocatalyseurs ont été utilisés avec succès pour résoudre les problèmes liés à la pollution de l'environnement et aux crises énergétiques3,4.

De nombreuses études comme5 ont été menées sur l'oxydation photocatalytique de composés organiques en CO2. Récemment, de nombreuses nouvelles nanoparticules ont été fabriquées pour des applications environnementales6. Le nano-catalyseur et photo-catalyseur le plus populaire à la fois est le titane (TiO2) car il est facilement disponible et stable dans une variété de paramètres de réaction7. Être exclusivement déclenché par la lumière UV est l'un des plus grands inconvénients du TiO2. Il est souhaitable d'avoir des photocatalyseurs qui peuvent utiliser le rayonnement solaire et la lumière visible avec moins d'énergie. Avec une énergie de bande interdite de 2,8 eV, l'oxyde de tungstène (WO3) peut être photoactivé par la lumière bleue (500 nm) et constitue un substitut approprié du TiO2 en tant que photocatalyseur. Pour augmenter les taux catalytiques, comme c'est le cas avec tous les photocatalyseurs, il est nécessaire d'améliorer la séparation de charge des électrons et des trous. La lumière avec suffisamment d'énergie est absorbée par des photocatalyseurs à oxyde métallique comme WO38,9 et TiO2 pour provoquer une excitation de bande interdite et la génération d'électrons réactifs (e−) et de trous (h+), qui sont responsables des réactions catalytiques10.

Le formaldéhyde (HCHO, 60%) et le formiate de méthyle (MF), respectivement, ont été produits par des catalyseurs de photooxydation MeOH hautement sélectifs supportés sur des NP Au supportés par WO3 et SiO2. Cela a démontré que les deux produits d'oxydation séparés étaient produits par deux processus photocatalytiques distincts, à savoir l'excitation de la bande interdite (WO3) et la résonance plasmonique de surface (SPR, Au NPs). En raison d'une séparation plus efficace des électrons et des trous lorsqu'il est couplé à des NP Au, WO3 a démontré des taux d'oxydation du MeOH plus élevés que lorsqu'il était utilisé seul. Cependant, en raison de l'augmentation de l'activité d'oxydation du catalyseur mixte WO3-Au à des charges Au NP plus élevées, l'oxydation sélective de MeOH a diminué au détriment de l'augmentation de la production de CO2.

Le méthanol est considéré comme un composé organique et est présent dans de nombreux types d'eaux usées telles que les lixiviats des décharges11,12. Le méthanol est fréquemment utilisé comme piégeur de trous dans la photocatalyse et est également étudié comme système modèle pour la photocatalyse hétérogène pour fabriquer du formaldéhyde. En tenant compte des facteurs suivants, l'oxydation photocatalytique des eaux usées à base de méthanol en formaldéhyde peut être plus prometteuse que les systèmes commerciaux de production de formaldéhyde utilisant l'oxydation catalytique thermique du méthanol. (1) une température et une pression de réaction inférieures (souvent opérées dans des conditions standard); (2) source d'énergie moins chère (comme la lumière solaire); et (3) un système réactif simple à construire8. Bi2WO6, Bi2MoO6, BiOBr et BiVO4 ont été utilisés dans des expériences d'oxydation photocatalytique du méthanol avec quatre semi-conducteurs distincts à base de bismuth (BBS), avec des changements de température du système, de vitesse de bouillonnement, de dosage de catalyseur et de concentration initiale de méthanol dans les eaux usées. Il a été révélé que chacune de ces caractéristiques du système augmentait le taux de génération de formaldéhyde pour tous les photocatalyseurs. Bi2WO6 aurait le taux de production de formaldéhyde le plus élevé (0,081 mM/h) parmi les quatre BBS13.

Au cours de l'oxydation photocatalytique (PCO) de lits fluidisés sur différents catalyseurs à base de dioxyde de titane, des expériences ont été menées pour évaluer les taux d'élimination du méthanol et d'élutriation du catalyseur14. La recherche a créé des catalyseurs résistants à l'élutriation recouverts de TiO2/Al2O3 ou précipités à partir d'une solution (p-TiO2) et les a comparés au Degussa P-25 TiO2. La vitesse à laquelle le Degussa P-25 TiO2 s'est élué était supérieure de deux ordres de grandeur à celle du p-TiO2 et du TiO2/Al2O3, malgré le fait qu'il ait réussi à oxyder le méthanol14. TiO2/Al2O3 élimine considérablement plus de méthanol que P-25 et p-TiO2 (étant les moins actifs). Des taux de PCO plus élevés ont été produits par les lits fluidisés que par les lits garnis de P-25 et de TiO2/Al2O314. Les performances du lit fluidisé P-25 ont été améliorées par des activateurs de fluidisation, notamment des vibrations et l'ajout d'un mélangeur statique, mais l'efficacité de TiO2/Al2O3 ou p-TiO2 n'a pas été affectée10. La charge optimale de TiO2 pour TiO2/Al2O3 était de 30 % en poids, et l'activité de TiO2/Al2O3 diminuait avec l'augmentation de la température de calcination14.

Des composites de dioxyde de titane et de nanotubes de carbone à paroi unique (TiO2/SWNT) ont été créés et étudiés à l'aide de diverses techniques, notamment la microscopie électronique à balayage et à transmission combinée à la spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie, Raman, UV-visible et mesures du potentiel zêta. La photo-oxydation du méthanol dans l'acide sulfurique comme électrolyte de support a été utilisée pour examiner l'activité photocatalytique du TiO2 et du composite TiO2/SWNT15. Selon les résultats, la combinaison TiO2/SWNT a une activité photocatalytique plus élevée que le TiO2 seul15.

En utilisant la coumarine et l'acide coumarine-3-carboxylique comme sondes fluorescentes, les processus de réaction d'oxydation des additifs organiques, tels que les alcools (MeOH et EtOH), et différents ions inorganiques dans la photocatalyse ont été clarifiés16. Le plan global d'utilisation de la coumarine pour oxyder et sonder les radicaux OH a été présenté. Selon les recherches, les molécules organiques devraient subir une oxydation photocatalytique par l'action de trous piégés à la surface du TiO2, mais les ions inorganiques se sont avérés subir une oxydation photocatalytique par les radicaux OH16. L'efficacité quantique de la génération de CO2 par oxydation du MeOH était presque dix fois supérieure à celle de la formation de radicaux OH, ce qui le confirme16.

Les suspensions aqueuses aérées de TiO2 dopé au carbone (C-TiO2) présentent une photolyse visible, qui déclenche l'oxydation des eaux usées à base de méthanol en formaldéhyde17. Lorsqu'il y a un excès de H2O2 ou de catalase, le taux de production de HCHO double grossièrement et augmente avec la concentration de CH3OH ou de C-TiO217. La méthode implique des trous piégés en surface oxydant CH3OH, cependant, ces trous sont moins énergétiques que ceux produits par photolyse UV de TiO2 non dopé. O2 est converti en H2O2 par les électrons C-TiO217.

En raison de son utilisation dans l'oxydation photocatalytique sous irradiation UV, les particules photocatalytiques de TiO2 ont fait l'objet de nombreuses recherches18. Un fort pouvoir oxydant19,20,21 et une stabilité physique et chimique22 sont deux caractéristiques du TiO2 qui le rendent efficace dans cette application. En raison de l'énergie de bande interdite de 3,2 eV de l'anatase TiO2, les caractéristiques photocatalytiques du TiO2 peuvent être produites sous la lumière UV23. En raison de changements dans les caractéristiques du catalyseur sélectionné, les nanoparticules de TiO2 fabriquées à l'aide de diverses méthodes ont démontré une efficacité photocatalytique variable23,24,25. L'intégration de nanotubes de carbone avec des nanoparticules de TiO2 devrait entraîner des changements de morphologie et des propriétés améliorées, en particulier la conductivité électrique du TiO2, en raison de leurs propriétés distinctives, qui incluent une surface élevée, une conductivité électrique élevée et une résistance mécanique importante26.

La recherche de nouveaux matériaux photocatalyseurs est au centre des recherches depuis que Honda et Fujishima ont découvert en 1972 que le TiO2 peut être utilisé pour la séparation de l'eau par photolyse électrochimique. En raison de leur potentiel d'utilisation dans les applications électriques, (photo)catalytiques, photovoltaïques et de stockage d'énergie, les oxydes métalliques mixtes ont gagné en intérêt27,28. Il a été rapporté que le dopage de plusieurs métaux de transition tels que Ru3+, Fe3+, Cr3+ et Cu2+ dans TiO2 augmentait l'activité photocatalytique et produisait un décalage d'absorption optique vers la lumière visible29. Cela offre des électrons photoexcités très mobiles qui sont utiles pour les réactions photocatalytiques. Les oxydes métalliques avec des ions métalliques à noyau d10 et des ions métalliques covalents comme ions secondaires devraient être des photocatalyseurs efficaces car ils produisent une coordination métal-oxygène déformée octaédrique/tétraédrique30. La division générale de l'eau pour produire H2 et O2 s'est avérée être un photocatalyseur stable utilisant une membrane de 35 zéolithe/RuO2, RuO2/BaTi4O9 et du Zn2GeO431 dispersé dans RuO2.

La réaction test pour déterminer l'activité photocatalytique des nanocomposites mésoporeux RuO2-TiO2 sous lumière UV et visible est l'oxydation photocatalytique du méthanol en HCHO32. La quantité et le degré de charge de particules de RuO2 sur le TiO2 ont un impact significatif sur la photooxydation du méthanol, indiquant l'influence unique des nanoparticules de RuO2 sur cette réaction photocatalytique sous lumière visible. Une petite quantité de Ru4+ incorporée dans le réseau anatase est responsable de l'action photocatalytique de la lumière visible32.

Étant donné que le méthanol peut être créé à partir de gaz naturel, de charbon et de biomasse et être converti en une variété de composés importants sur le plan industriel, le méthanol a attiré beaucoup d'attention en tant que matière première pour de nombreux produits chimiques. En conséquence, les méthodes post-pétrole accéléreront la production de méthanol et remplaceront les matières premières dérivées du pétrole comme matières premières dans le secteur chimique. Étant donné que l'oxydation produit des précurseurs importants de composés plus précieux, l'oxydation (thermo)catalytique du méthanol a fait l'objet de nombreuses recherches33. La création d'un photocatalyseur à base d'oxyde de titane (IV) (TiO2) pour la purification de l'air et de l'eau pollués a reçu beaucoup d'attention34. Cependant, il n'y a pas eu beaucoup d'études sur l'oxydation sélective sur les photocatalyseurs au TiO235, peut-être en raison du fait que l'oxydation totale prédomine sur le TiO2 et que la sélectivité des produits intermédiaires diminue considérablement.

Les chercheurs ont étudié l'oxydation photocatalytique du méthanol en formaldéhyde à l'aide d'un photocatalyseur nanocristallin de TiO2 (Degussa P-25) calciné à différentes températures avec différents rapports de composition de phase anatase (A)-rutile (R)36. À l'aide de l'approche de fluorescence et de l'acide téréphtalique comme molécule sonde, le TiO2 nanocristallin calciné a été caractérisé et la génération de radicaux hydroxyle au cours de la réaction a été déterminée36. En oxydant le méthanol en présence d'ensoleillement direct, l'activité photocatalytique des catalyseurs a été évaluée et comparée à celle de l'anatase pure TiO236.

Le formiate de méthyle a été produit avec un haut niveau de sélectivité (91 % en moles) par oxydation photocatalytique du méthanol dans l'air sur des particules d'oxyde de titane (IV) dans un réacteur de type flux à température ambiante sans désactivation du catalyseur en raison du dépôt d'intermédiaire(s)37. La conversion du méthanol s'est améliorée lorsque la température de réaction a été élevée jusqu'à 523 K tout en maintenant une sélectivité élevée37.

Le processus de photooxydation du méthanol implique la production de radicaux hautement oxydants (COH) par l'oxydation des ions hydroxyde qui ont été adsorbés à la surface des photocatalyseurs. Ces radicaux attaquent alors les molécules de polluants qui ont été adsorbées. Cette première étape de production de HCHO déclenche une chaîne de processus de dégradation qui finit par entraîner la minéralisation des contaminants38. En conséquence, une méthode éprouvée pour déterminer le taux absolu de génération de radicaux COH est basée sur l'observation de la rapidité avec laquelle le premier produit d'oxydation stable, HCHO, se forme après que les radicaux COH ont éliminé l'atome aH du méthanol39. De plus, il a été montré comment le TiO2 anatase, le rutile et la brookite peuvent oxyder sélectivement de manière photocatalytique l'alcool 4-méthoxybenzylique en aldéhyde dans des solutions aqueuses40.

Malgré sa stabilité chimique et sa photostabilité, son faible coût et sa disponibilité, le TiO2 est l'un des photocatalyseurs les plus explorés41,42,43,44,45. Malgré cela, sa large bande interdite provoque un taux élevé de recombinaison des porteurs de charge photogénérés et une faible activité en lumière visible (Eg). La fabrication d'une hétérostructure avec un semi-conducteur actif visible Eg différent et plus restreint est une approche pour résoudre ce problème41,42,43,44,45. Il est essentiel pour les photocatalyseurs semi-conducteurs d'aligner leurs bandes (CB et VB). L'hématite Fe2O3 a été choisie comme photocatalyseur actif visible (Eg = environ 2 eV) et mélangée avec du TiO2 pour créer le composite, qui a ensuite été étudié. La séparation des paires électron-trou photogénérées sera facilitée par la formation d'un champ électrique interne et l'alignement des niveaux d'énergie de Fermi de TiO2 et Fe2O3. Les hétérostructures TiO2-Fe2O3 ont donc été utilisées dans une variété d'applications photocatalytiques, telles qu'une photoanode puissante pour l'oxydation de l'eau dans les cellules photoélectrochimiques (PEC), la photoréduction du Cr (VI) et la dégradation des colorants41,42,43,44,45. Comme dans le cas des applications PEC, certaines applications appliquent un biais externe pour abaisser le taux de recombinaison. L'étude des différentes caractéristiques du TiO241,42,43,44,45 dopé Fe est pertinente compte tenu de ces utilisations importantes et futures. À la lumière de cela, un nanocomposite dioxyde de titane/Fe2O3 à dopage n pour des applications photocatalytiques a été créé. Des mesures UV-visible, XRD, Raman, de potentiel zêta, des microscopes électroniques à balayage et à transmission, ainsi que la spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie, ont été utilisés pour caractériser le nanocomposite. La photooxydation du méthanol dans la solution aqueuse pour simuler sa concentration dans les eaux usées a été utilisée pour tester l'activité photocatalytique du photocatalyseur composite n-TiO2@α-Fe2O3. Selon les résultats, le photocatalyseur composite n-TiO2@α-Fe2O3 améliore le photocatalyseur n-TiO2 seul en termes d'activité photocatalytique.

Les produits chimiques et les réactifs ont été achetés auprès de fournisseurs nationaux ou étrangers, et ils ont été utilisés directement après l'achat sans autre traitement. Les matériaux comprenaient du nitrate ferrique nonahydraté (Fe(NO3)3⋅9H2O, 98 %, SD Fine Chem. LTD), des pastilles d'hydroxyde de sodium (97 %, ACROS Organics), de l'acide acétique glacial (98 %, CARLO ERBA chemical), de l'acétylacétone (98 %, LOBA Chemie), du formaldéhyde (37 %, ROTH) et du dioxyde de titane dopé à l'azote (Société, Chine). Le méthanol (99,8 %), le dioxyde de titane (99 %), le chlorure de sodium (98,5 %), l'acide chlorhydrique (37 %), l'acétate d'ammonium (99,99 %), le borohydrure de potassium (98 %) et la polyvinylpyrrolidone (PVP, 55 000 g/mol) ont été fournis par Sigma-Aldrich.

Un procédé solvothermique en deux étapes a été utilisé pour fabriquer n-TiO2@α-Fe2O3. Tout d'abord, en traitant hydrothermiquement le sel métallique dans des circonstances extrêmement alcalines, des nanocubes de -Fe2O3 ont été créés. Des solutions aqueuses de 0,0247 mol de Fe(NO3)3.9H2O dissous dans 40 ml d'eau et 0,05 mol de NaOH/10 ml d'eau ont été créées dans une jarre en PTFE sous agitation continue. Le mélange a été agité pendant 30 min à l'aide d'une plaque chauffante/agitateur après avoir été soniqué pendant 20 min dans un bain à ultrasons (35 kHz, Iranssonic, Elma, Allemagne) (modèle 1000, Jenway, Royaume-Uni). Le mélange a été placé dans un récipient en PTFE, qui a ensuite été déplacé dans une chambre d'un autoclave en acier inoxydable, qui a ensuite été scellé et chauffé à 160 ° C pendant 24 h dans un four électrique (Linn-High-Therm, Allemagne). L'autoclave a subi un refroidissement naturel à température ambiante après avoir été terminé. Le précipité rougeâtre a été centrifugé et soigneusement nettoyé à l'aide d'eau distillée trois fois. Le précipité rougeâtre α-Fe2O3 résultant a ensuite été séché pendant un total de 12 h à 80 °C.

Afin de créer n-TiO2 @ α-Fe2O3, des quantités prédéterminées de nanoparticules de n-TiO2 et de nanocubes α-Fe2O3 ont été disséminées dans une solution d'éthanol à 95% de 60 ml dans un ballon à fond rond de 150 ml en utilisant un traitement ultrasonique pendant 15 min. Le ballon de réaction a ensuite été chauffé à 60°C jusqu'à ce que le solvant se soit complètement évaporé. Le mélange a ensuite été agité à l'aide d'une plaque chauffante/agitateur pendant 24 h. Les particules de poudre composite résultantes ont été frittées dans un four électrique à 120 ° C pendant deux heures avant d'être laissées à température ambiante pour une enquête supplémentaire. Le rapport pondéral du n-TiO2 dans le composite nanostructuré n-TiO2@α-Fe2O3 final a été modifié à 1,5 % en poids, 2,3 % en poids, 4 % en poids et 9 % en poids pour évaluer l'influence du n-TiO2 sur l'activité catalytique. Sous un éclairage en lumière visible, l'activité catalytique de plusieurs photocatalyseurs nanocubes n-TiO2@α-Fe2O3 produits pour la conversion du méthanol en formaldéhyde a été étudiée.

La forme, la structure, la composition, les propriétés électroniques et optiques des matériaux nanostructurés doivent être démontrées. Le microscope électronique à transmission JEM-1230 (Joel, Japon) a été utilisé pour capturer des images TEM, et il fonctionnait à 120 kV. Des gouttes du matériau d'essai mélangées avec le solvant approprié ont été placées sur une grille en cuivre revêtue de C (Formvar, 300 mesh, Ted Pella) pour créer des échantillons pour TEM, qui ont ensuite été autorisés à s'évaporer à l'air libre. À l'aide d'un microscope électronique à balayage JEOL JSM 6100 réglé sur 5 kV, des images SEM ont été capturées. Un morceau de l'échantillon de poudre a été placé sur du ruban Al conducteur pour créer des échantillons pour SEM. La platine d'un microscope électronique à balayage JSM 6100 SEM (JEOL), fonctionnant à 30 kV, a été utilisée pour effectuer les mesures EDAX.

Le diffractomètre à rayons X D8-Discover (Bruker, Royaume-Uni) a été utilisé pour mesurer la diffraction des rayons X (XRD) avec un rayonnement Cu K à 1,54056 Å. À température ambiante, la plage de mesure était de 5 à 80 degrés. Pendant 45 min, les données ont été collectées en mode step-scan avec des pas de 0,01° de 5 à 80°. En utilisant de la colle vaseline, les échantillons de poudre ont été maintenus en place sur une lame de verre. En comparant les modèles XRD obtenus avec des modèles de référence et la base de données intégrée du logiciel X'Pert HighScore-Plus, qui est basé sur le système JCPDS-ICCDD (Joint Committee on Powder Diffraction Standards-International Center for Diffraction Data), les phases cristallines des matériaux préparés ont été identifiées. La formule de Sherrer a été utilisée pour calculer la taille moyenne des cristallites à partir des diagrammes de diffraction. Des études de spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) ont été réalisées dans un environnement UHV avec une microsonde XPS à balayage PHI VersaProbe III. L'énergie de passage à haute résolution de 20 eV, le courant d'émission de 10 mA et l'anode HT de 15 kV ont été maintenus en tant que paramètres de travail en continu. Le pic C1s à 284,5 eV a été utilisé comme point d'étalonnage afin de prendre en compte l'effet de charge de surface.

Le spectromètre Nicolet 6700 FT-IR de Thermo Scientific à Madison, aux États-Unis, a été utilisé pour effectuer des mesures infrarouges à transformée de Fourier avec une accumulation de 16 balayages et une résolution spectrale de 8 cm-1. Le spectromètre Raman LabRAM HR Evolution (HORIBA Scientific, France), doté d'une source laser d'excitation à 532 nm, a été utilisé pour acquérir les spectres Raman. Avec une résolution spectrale de réseau de 300, un filtre à densité neutre (ND) de 5 % et un temps d'acquisition de 5 s, le spectre a été acquis à l'aide de 10 accumulations. Le spectrophotomètre V-630 (JASCO, Japon) a été utilisé pour effectuer les mesures DRS. Afin d'enregistrer le spectre UV-Vis basé sur la réflectance diffuse, les échantillons en poudre ont d'abord été compressés en disques. Une lampe à arc court au xénon a été utilisée comme source d'excitation dans un spectrofluorimètre LS55 (Perkin Elmer, Royaume-Uni) pour examiner les spectres de photoluminescence d'échantillons dilués.

À l'aide de l'analyseur de taille de pores Nova Touch LX2 (Quantchrome Instruments, États-Unis) à 77 K, les isothermes d'adsorption et de désorption d'azote de diverses substances ont été obtenues dans la plage de 0, 05 à 1 pression relative (P / PO). La méthode BET a été utilisée pour calculer la surface spécifique et la méthode BJH (Barret-Joyner-Halenda) a été utilisée pour estimer la distribution de la taille des pores et la taille moyenne des pores à partir de la branche d'adsorption. Tous les échantillons ont été dégazés dans un mélange N2-He à 100 °C pendant deux heures avec une rampe de température de 10 °C min−1 avant la mesure analytique.

Sous un éclairage en lumière visible, l'activité photocatalytique des photocatalyseurs produits a été évaluée par rapport à l'oxydation du méthanol dans une solution aqueuse pour la simuler dans les eaux usées réelles. La spectrophotométrie UV-visible a été utilisée pour étudier la formation de formaldéhyde à partir du méthanol. Les facteurs expérimentaux, y compris la composition du catalyseur et la durée d'éclairage qui affectent le taux d'oxydation photocatalytique du méthanol, ont été étudiés.

À l'aide d'un photoréacteur spécialisé, les études d'oxydation photocatalytique du méthanol ont été réalisées. Une cellule en quartz d'une capacité volumique d'environ 150 ml et deux côtés plats circulaires d'un diamètre intérieur de 50 mm constituaient le photoréacteur. L'avant du simulateur solaire (modèle 67005, Newport, Oriel Instruments, USA), qui a un filtre AM1.5, était l'endroit où la cellule de quartz était installée. Les études photocatalytiques ont été réalisées à température ambiante sous agitation mécanique constante à 1200 rpm. Dans chaque expérience, une cellule en quartz a été chargée avec 150 mg du photocatalyseur en poudre avant d'ajouter 150 ml d'une solution aqueuse de méthanol (rapport vol. 1 %). La cellule de quartz contenant le mélange réactionnel a été soumise à une sonication pendant 10 min, suivie de 20 min d'agitation incandescente sur un agitateur mécanique.

L'irradiance du simulateur solaire a été fixée à 150 mW/cm2 pour les études de photooxydation, et un espace de 8 cm a été maintenu entre le bord de la surface plane de la cellule de quartz et l'ouverture lumineuse. Par rapport à la source lumineuse, la cellule en quartz contenant le mélange réactionnel était éclairée horizontalement. En échantillonnant plusieurs aliquotes du mélange réactionnel illuminé à différentes durées d'exposition de 10, 30, 60, 90, 120, 150 et 180 min, la photooxydation du méthanol en formaldéhyde a été suivie. Pour se débarrasser des particules de photocatalyseur, les aliquotes ont été filtrées à travers un filtre à seringue de 0,2 m après avoir été centrifugées pendant 15 min à 4000 tr/min. À l'aide d'une approche spectrophotométrique UV-visible, la quantité de méthanol convertie en formaldéhyde a été mesurée.

La quantité de formaldéhyde produite à la suite de la photo-oxydation du méthanol a été quantifiée à l'aide du réactif colorimétrique de Nash et de la spectrophotométrie UV-visible colorimétrique, comme décrit dans la littérature. La 3,5-diacétyl-1,4-dihydrolutidine, un produit chimique jaunâtre, est produite par la réaction du formaldéhyde avec l'acétylacétone en présence d'acide acétique dans la technique colorimétrique. Parce qu'il utilise un spectrophotomètre facilement accessible, il est rapide et sensible, simple à utiliser et très peu coûteux.

Afin de fabriquer le réactif de Nash, 200 ml d'eau distillée ont d'abord été mélangés avec 9,7 × 10–3 mol d'acétylacétone et 9,7 × 10–1 mol d'acétate d'ammonium. Ensuite, 2,5 × 10–2 mol d'acide acétique ont été ajoutés tout en agitant le mélange. La combinaison a d'abord été soniquée pendant 20 min, puis diluée à un volume total de 500 ml, puis elle a été placée dans une bouteille sombre. Dans le mélange fini, le rapport molaire de l'acétylacétone à l'acétate d'ammonium était de 0,01. Un volume équivalent du mélange réactionnel centrifugé et filtré a été combiné avec 5 ml du réactif de Nash produit pour la mesure colorimétrique du formaldéhyde. Le tube contenant le mélange a passé 15 min dans un bain d'eau chaude. Une méthode d'étalonnage commune basée sur l'absorbance à 412 nm a été utilisée pour calculer la teneur en formaldéhyde. La loi de Beer-Lambert, qui lie l'absorbance d'un échantillon à sa concentration, a été utilisée pour construire la courbe d'étalonnage45.

N'est pas applicable. Ce manuscrit n'implique pas de recherche sur les humains ou les animaux.

Tous les auteurs ont accepté de participer à la rédaction de ce manuscrit.

En raison de la diffusion de ces métaux et de la disponibilité de ces métaux sur terre, les oxydes métalliques ont suscité un intérêt considérable dans une variété d'applications, notamment la catalyse, le stockage d'énergie, les applications électrochimiques, les cellules photochimiques, le traitement de l'eau et les applications biologiques46,47,48,49 pour leur non-toxicité, leur faible coût et leurs propriétés semi-conductrices. L'hématite (α-Fe2O3) est l'un de ces oxydes métalliques et est chimiquement et thermodynamiquement stable. Il peut être facilement isolé du mélange réactionnel à l'aide d'un champ magnétique50,51.

L'hématite (α-Fe2O3) a été représentée sur les figures 1a, b à l'aide d'images TEM. L'hématite est un matériau de support utilisé pour créer des hétérojonctions avec du titane dopé à l'azote (n-TiO2) afin d'augmenter l'activité photocatalytique du n-TiO2 dans le spectre visible. Les photos ont démontré la forme cubique et la taille moyenne des particules de 50 nm des nanoparticules d'hématite (α-Fe2O3). Les images TEM du nanocomposite n-TiO2 @ α-Fe2O3 ont été affichées sur les figures 1c, d. La topographie de surface et la distribution de taille des NP α-Fe2O3 ont été représentées sur la figure 2 à l'aide d'images SEM à différentes puissances de grossissement; les nanoparticules semblent être de forme cubique et ont une distribution de taille limitée.

Images TEM de (a,b) nanocubes α-Fe2O3 et (c,d) nanocomposite n-TiO2@α-Fe2O3.

Images SEM de nanocubes α-Fe2O3.

La composition élémentaire du nanocomposite n-TiO2 @ α-Fe2O3 a été confirmée par le spectre EDX, comme le montre la (Fig. 3c), qui démontre l'existence de pics Fe, Ti, N et O. Les images SEM du nanocomposite sont affichées sur les figures 3a, b. L'absence d'autres pics d'impuretés confirme l'excellente pureté des échantillons produits et est conforme aux résultats XRD et Raman. Sur un nanocomposite n-TiO2@α-Fe2O3 à 4 % en poids, une analyse par rayons X à dispersion d'énergie (EDX) a été utilisée pour cartographier les éléments. La cartographie élémentaire de n-TiO2 et α-Fe2O3 dans le composite, comme le montre la (Fig. 4), a révélé que l'oxyde de titane dopé à l'azote était uniformément disséminé sur le catalyseur supporté lié, démontrant la présence de tous les éléments dans le composite.

( a, b ) images SEM et ( c ) spectre EDX de 4% wt n-TiO2 @ α-Fe2O3.

Cartographie élémentaire EDX du nanocomposite 4%wt n-TiO2@α-Fe2O3.

Aux valeurs 2-thêta de 24,3, 33,4, 36, 41, 49,7, 54,2, 57,9, 62,7 et 64,6°, qui correspondent à (012), (104), (110), (113), (024), (116), (122) et (214) et (300), respectivement, l'échantillon de α-Fe2 O3 a montré plusieurs pics de diffraction typiques des nanoparticules cristallines et attribués à la phase rhomboédrique α-Fe2O3 (appariement PDF-01079-007). Selon l'équation de Scherer, les nanoparticules α-Fe2O3 produites avaient des tailles de cristallites d'environ 40 nm. Le schéma XRD précédemment indiqué des NP de n-TiO2 est représenté sur la figure 5a, qui affiche de nombreux pics de diffraction à des valeurs 2θ de 25,3, 27,5 et 37,9 ° pour n-TiO2 qui correspondent respectivement aux plans cristallins (101), (110) et (004). Les schémas XRD de 9 % en poids, 4 % en poids et 2,3 % en poids pour n-TiO2@α-Fe2O3, respectivement, sont illustrés à la Fig. 5b – d. Ils ont démontré de faibles intensités pour le plan (101) des nanoparticules de n-TiO2 (2θ = 25,3°) par rapport à celui du n-TiO2 pur, ce qui est cohérent avec la plus petite taille de cristallite de l'échantillon et l'α-Fe2O3 uniformément dispersé sur les surfaces de n-TiO2. L'activité photocatalytique augmente en raison du rétrécissement de la taille car une plus grande surface est exposée à la réaction photochimique. De plus, il est possible de voir que les pics n-TiO2 et α-Fe2O3 sont présents dans les trois diagrammes XRD des trois composites à pourcentage en poids distincts. Ces pics présentent des intensités variables, ce qui indique que des nanocomposites avec différents rapports de pourcentage en poids se sont bien formés. La différence de teneur en Fe entre les trois composites et la diminution de la taille des cristaux s'expliquent par la diminution de l'intensité de tous les plans α-Fe2O3 dans les trois composites de 2,3 % en poids à 4 % en poids à 9 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3, respectivement. Cela indique que l'incorporation de α-Fe2O3 avec n-TiO2 a provoqué la diminution de la taille des cristaux, ce qui a augmenté la surface et augmenté l'activité photocatalytique des composites. De plus, la découverte d'un chevauchement entre 116 plans de n-TiO2 et α-Fe2O3 confirme la structure bien formée du composite.

Spectres XRD de (a) n-TiO2, (b) 9% n-TiO2@α-Fe2O3, (c) 4% n-TiO2@α-Fe2O3, (d) 2,3% n-TiO2@α-Fe2O3 et (e) α-Fe2O3 affiché à pleine échelle (à gauche) et à grande échelle (à droite).

Afin d'étudier les caractéristiques électriques de l'hématite (α-Fe2O3), la diffusion Raman a été utilisée. La figure 6 montre les spectres Raman à grande échelle (100–1500 cm−1) de nanocubes d'hématite (α-Fe2O3), de nanoparticules de n-TiO2 et de différents composites n-TiO2@α-Fe2O3. La représentation à grande échelle du spectre Raman pour les nanocubes α-Fe2O3 (Fig. 6g) a révélé que les modes A1g sont associés aux pics centrés à 223 cm-1 et 497 cm-1, tandis que les modes 2Eg sont associés aux pics centrés à 289 cm-1, 408 cm-1 et 610 cm-152. Il avait une forte ressemblance avec les idéaux littéraires pour l'α-Fe2O352 cristallin rhomboédrique. Comme le montre la figure 7g, les pics étaient nets et bien développés, ce qui implique que l'échantillon était bien cristallisé conformément aux résultats XRD. Le spectre Raman du n-TiO2 est représenté sur la figure 7a et présente des pics à 143 cm-1 (Eg) et 636 cm-1 (Eg) caractéristiques pour la phase anatase TiO2. La présence de pics anatase n-TiO2 et α-Fe2O3 dans tous les échantillons de n-TiO2@α-Fe2O3 sur les Fig. 7b – f confirme la réussite de la formation des puits des composites. Il ressort clairement de la figure que l'intensité des pics liés à l'anatase n-TiO2 a diminué en plus de l'élargissement observable lié à la diminution de la taille du composite. Cette diminution de taille peut conduire à une augmentation de l'activité du photocatalyseur.

Spectre Raman des nanocubes α-Fe2O3.

Spectre Raman de (a) n-TiO2, (b) 9 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3, (c) 4 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3, (d) 2,3 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3, (e) 1,5 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3, (f) 1 % en poids de n-TiO2 @α-Fe2O3, et (g) α-Fe2O3.

Comme illustré sur la figure 8, des mesures XPS ont été effectuées pour examiner les défauts de surface et les états de valence élémentaire dans les nanocubes α-Fe2O3. La figure 8a affiche les spectres XPS haute résolution Fe 2p qui ont été produits dans la plage d'énergie de 700 à 730 eV. Deux pics distincts pour Fe 2p3/2 et 2p1/2 peuvent être observés dans ce spectre à des énergies de 710,4 eV et 723,8 eV, respectivement. Aux énergies de liaison de 712,5 eV et 719,8 eV, ces deux pics peuvent être divisés en trois pics et attribués à Fe3+. De plus, le BE montre une différence de 14 eV entre les deux pics, ce qui est typique de Fe3+. Le pic, cependant, est exclusif à α-Fe2O351 et est positionné à 719,8 eV. Deux pics centrés à 529,2 eV, qui peuvent être attribués aux anions O2− du réseau se liant aux cations Fe dans la liaison Fe – O, et 532 eV, qui correspondent aux groupes hydroxyles absorbés, sont présents dans le pic O 1s illustré à la Fig. 8b53. Le fer de la poudre fabriquée est à l'état Fe+3, selon les résultats XPS.

Spectres XPS haute résolution de (a) Ti 2p et (b) O1s de α-Fe2O3.

Le spectre de balayage de l'enquête XPS de la figure 9 du composite 4 % en poids n-TiO2@α-Fe2O3 vérifie que Fe 2p, Ti 2p et O 1s sont ses principaux constituants et fournit des détails sur les états chimiques des éléments Fe et Ti qui s'y trouvent. Deux doublets caractéristiques significatifs pour Ti 2p3/2 et Ti 2p1/2, avec des énergies de liaison respectives de 458,1 eV et 463,9 eV, peuvent être représentés sur la figure 9a pour le niveau de cœur Ti 2p. La séparation des deux pics (BE) est de 5,8 eV, ce qui est typique du Ti4+ du n-TiO2. Deux pics distincts, correspondant à Fe 2p3/2 et 2p1/2, sont représentés sur la figure 9b à des énergies de 709,3 eV et 723,3 eV, respectivement. Après déconvolution, les deux pics (Fe 2p3/2 et 2p1/2) peuvent être séparés en trois pics à des énergies de liaison de 711,2 eV et 725,1 eV, 709,1 eV et 723,5 eV, et 710,5 eV et 725,6 eV, respectivement, pour Fe3+, Fe2+ et Fe4+. En conclusion, il ressort clairement des données XPS que le fer dans la poudre produite est à l'état Fe3+, qui peut interagir avec le réseau n-TiO2. Le pic aigu à environ 532,1 eV et un second pic à environ 529,3 eV peuvent être distingués du pic O 1s observé sur la figure 9c. Ces pics, qui sont associés respectivement au n-TiO2 et à l'α-Fe2O3. Les ions O2−, O− et OH− dans les zones déficientes en oxygène peuvent être responsables du pic à 529,3 eV et du pic à 532,1 eV, respectivement. Ces pics peuvent être associés à l'oxygène dans le réseau et aux ions O2−.

Spectres XPS haute résolution de (a) Ti 2p, (b) Fe 2p et (c) O1s de 4 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3.

La figure supplémentaire S1 montre les isothermes d'adsorption-désorption d'azote des photocatalyseurs TiO2, n-TiO2, α-Fe2O3 et 4 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3 avec une surface BET multipoint de 90, 232, 30 et 63 m2/g, respectivement. La surface élevée peut être attribuée à l'accessibilité de l'activité catalytique redox. La plus petite surface du composite (63 m2/g) par rapport au n-TiO2 pur peut être attribuée à l'occupation de la structure poreuse avec α-Fe2O3 qui présente une faible porosité et donc la surface globale diminue.

La Fig. S2 supplémentaire décrit les étapes élémentaires impliquées dans le processus de transfert de charge dans n-TiO2@α-Fe2O3 lors de l'interaction avec la lumière. Le VB de α-Fe2O3 est supérieur à celui de n-TiO2, et on pense que l'Ev à l'interface de n-TiO2@α-Fe2O3 est de 2,25 eV54. Selon la Fig. S2 supplémentaire, les bandes interdites optiques de n-TiO2 et α-Fe2O3 sont respectivement de 3,25 et 2,20 eV. En conséquence, il est prédit que le décalage de bande de conduction Ec (CBO) à l'interface de n-TiO2@α-Fe2O3 est de 1,20 eV. La structure de bande d'énergie de n-TiO2 @ α-Fe2O3 peut être vue dans la Fig. S2 supplémentaire lors de la comparaison de la structure de bande de n-TiO2 par rapport à l'électrode à hydrogène conventionnelle (NHE)54. En raison de sa large bande interdite, le n-TiO2 ne présente aucune réaction photoélectronique à la lumière visible. Seul α-Fe2O3 peut être stimulé, produisant un électron produit par la lumière de son VB à CB. Les électrons photogénérés peuvent être transférés de CB de α-Fe2O3 à celui de n-TiO2 entraîné par le champ électrique intégré et le gradient de concentration d'électrons, tout en restant les trous dans VB de α-Fe2O354, en raison de l'équilibre aligné du niveau de Fermi à l'interface de n-TiO2 et α-Fe2O3, comme le montre la Fig. S2 supplémentaire. Ainsi, comme le montrent les données de réponse PL et photocourant dans la Fig. S4 supplémentaire, il est possible d'augmenter l'efficacité de séparation des paires électron-trou photoinduites. L'activité photocatalytique des catalyseurs composites n-TiO2@α-Fe2O3 est un sujet couvert par de nombreuses publications54. Il est généralement reconnu que l'eau et les trous photogénérés dans VB de α-Fe2O3 peuvent réagir pour créer OH. radicaux. De plus, l'oxygène et les électrons dans le CB des n-TiO2 peuvent se combiner pour générer de l'O2. Ces radicaux hautement actifs peuvent décomposer les composés organiques en substances sûres49. Il est largement admis que OH. les radicaux peuvent être formés via la réaction de l'eau et des trous photogénérés dans VB de α-Fe2O3. Et les électrons dans CB de n-TiO2 peuvent réagir avec l'oxygène pour former O2−. Ces radicaux aux activités élevées peuvent dégrader les molécules organiques en substances inoffensives54.

Le mécanisme de l'oxydation du méthanol en formaldéhyde peut être selon Migani et Blancafort55. La dissociation photocatalytique de la liaison OH est pertinente dans le contexte de l'oxydation du méthanol en formaldéhyde CH2O55. Cette réaction implique le clivage de la liaison O – H et une fois de la liaison C – H, résultant en l'espèce CH2O adsorbée sur un site Ticus et deux groupes ObrH. Dans le mécanisme par étapes le plus largement accepté de la dissociation de la liaison O – H précède la dissociation de la liaison C – H. Ce mécanisme passe par l'intermédiaire ⋅CH3O adsorbé à l'état fondamental, et les deux étapes sont photoinitiées55. CH2O est également obtenu à partir de la photoexcitation à travers la bande interdite d'une couche pure d'espèces ⋅CH3O adsorbées, qui est formée en coadsorbant CH3OH avec des atomes d'oxygène55. Ces expériences fournissent la preuve que l'adsorbat ⋅CH3O est l'espèce active pour l'oxydation médiée par h de ⋅CH3O sur n-TiO2 formant du formaldéhyde50. Ce mécanisme est conforme aux recherches précédemment rapportées56. Selon les recherches rapportées précédemment, le mécanisme de formation de HCHO à partir de ⋅CH3O est bien établi et peut être décrit par les équations. (1) et (2)17

De plus, le WO3 poreux pur était principalement sélectif vis-à-vis de l'oxydation du MeOH en formaldéhyde (HCHO, ~ 60 %)10. Cela pourrait être dû à la formation de radicaux hydroxyle (·OH) à partir de la réaction de H2O adsorbé avec h+ oxydant, qui pourrait alors oxyder sélectivement MeOH en HCHO. Des groupes méthoxy adsorbés (⋅CH3O) pourraient également être présents à la surface du catalyseur après la dissociation de MeOH, et une oxydation directe de ces groupes10 en HCHO par réaction avec h+ est également attendue10. Il est important de noter que la formation de CO2 était négligeable lorsque WO3 était utilisé comme catalyseur. Ce résultat illustre le caractère hautement sélectif de ce catalyseur vis-à-vis principalement d'un produit d'oxydation du MeOH même avec une forte teneur en O2 dans la charge. Cela signifie également que l'oxydation photocatalytique de MeOH en HCHO et la désorption de HCHO se sont produites à une vitesse supérieure à la formation de CO2. Le formiate de méthyle (MF) résulte du couplage oxydatif photocatalytique de HCHO et d'espèces méthoxy adsorbées en surface qui étaient présentes après l'adsorption dissociative de MeOH10. D'autres théories sur la photo-oxydation et la formation de MF ont été rapportées, qui ne sont pas soutenues dans notre étude si c'est le cas, le catalyseur à savoir WO3 a été utilisé. Cette découverte est cohérente avec nos découvertes selon lesquelles la présence de α-Fe2O3 avec n-TiO2 le rend sélectif vis-à-vis de la formation de formaldéhyde plutôt que de la formation de CO210.

La figure 10 (en haut) affiche les spectres d'absorption UV-visible temporels qui démontrent l'oxydation progressive du méthanol en formaldéhyde sous un éclairage de lumière visible jusqu'à 3 h tout en remuant continuellement et en étant exposé au flux de lumière. La figure 10 (Bas a) montre une courbe comparant la quantité de formaldéhyde produite en fonction de la durée d'irradiation pour n-TiO2, α-Fe2O3, 1,5 % n-TiO2@α-Fe2O3, 2,3 % n-TiO2@α-Fe2O3, 4 % n-TiO2@α-Fe2O3 et 4 % n-TiO2@α-Fe2O3 montrant la amélioration des taux de formation de HCHO dans le cas du n-TiO2. De plus, la figure 10 (en bas b) a mis en évidence le graphique illustrant comment le rapport composite a affecté la quantité de HCHO générée en réponse à l'éclairage par la lumière visible. La photooxydation a été réalisée pour différents temps d'illumination allant de 10 à 180 min. Il est clair que l'absorbance augmente avec le temps ce qui reflète l'augmentation de la conversion du méthanol en formaldéhyde. L'augmentation de l'activité photocatalytique du composite n-TiO2@α-Fe2O3 à 4 % en poids par rapport à l'α-Fe2O3 pur peut être attribuée à l'augmentation du nombre de porteurs photogénérés dans le n-TiO2 et l'α-Fe2O3. La quantité de formaldéhyde atteint environ 15,2 mmol L−1 dans le cas de 4 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3 alors qu'elle atteint environ 9,1, 6,3, 5,3, 3,02 et 0,01 mmol L−1 dans le cas de 2,3 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3, n-TiO2, 9 % en poids de n-TiO2@α-Fe2 O3, 1,5 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3 et α-Fe2O3 pur, respectivement.

(Haut) Spectres d'absorption UV-Visible temporels montrant l'oxydation progressive du méthanol en formaldéhyde sous un éclairage à la lumière visible jusqu'à 3 h sous agitation continue et exposition au flux lumineux. (Bas-a) Un graphique comparant la quantité de formaldéhyde généré en fonction du temps d'irradiation pour TiO2, α-Fe2O3, 1,5 % n-TiO2@α-Fe2O3, 2,3 % n-TiO2@α-Fe2O3, 4 % n-TiO2@α-Fe2O3 et 4 % n-TiO2@α-Fe2O3 montrant les taux de formation de HCHO améliorés dans cas du n-TiO2. (Bas-b) Tracé montrant l'effet du rapport composite sur la quantité de HCHO formée après un éclairage à la lumière visible.

Comparé aux travaux précédents que Li et al.13 ont effectué l'oxydation photocatalytique du méthanol et ont rapporté que l'oxydation photocatalytique du méthanol a été réalisée à l'aide de quatre semi-conducteurs à base de bismuth (BBS), Bi2WO6, Bi2MoO6, BiOBr et BiVO4, à différentes températures (5–50 ° C) et dosage de catalyseur (0,2–2,0 g L−1) avec des concentrations initiales de méthanol allant de 12,5 à 250 mM. L'auteur a rapporté que le taux de formation de formaldéhyde pour tous les photocatalyseurs augmentait en fonction de chacun de ces paramètres du système et il a constaté que Bi2WO6 avait le meilleur taux de formation de formaldéhyde (0,081 mM h-1) cependant, dans cette étude, la concentration maximale formée était de 15,2 mM h-1 après l'utilisation des nano-matériaux proposés. Un autre chercheur, DePuccio et al.10, a rapporté qu'il avait réussi à convertir le méthanol en formaldéhyde en utilisant un catalyseur différent de celui de cette étude (Au/Wo3), ce qui confirme notre découverte selon laquelle l'utilisation de nouvelles nanoparticules pourrait améliorer le taux de conversion photocatalytique du méthanol en formaldéhyde.

Les deux bandes d'absorption à 251 nm et 315 nm, qui sont reliées à l'absorption dans la région UV-Vis, peuvent être vues dans la Fig. S3 supplémentaire pour n-TiO2. Dans la région visible, le n-TiO2 présente une très petite bande d'absorption à 445 nm en raison du dopage à l'azote. Cependant, dans le cas du nanocomposite n-TiO2@α-Fe2O3, en plus des deux bandes de n-TiO2 qui sont attribuées à la bande d'absorption intrinsèque obtenue à partir de la transition de bande interdite de n-TiO2 et α-Fe2O3, respectivement, on peut noter la formation d'une nouvelle bande d'absorption à 517 nm. De plus, ce résultat a soutenu la bonne formation du composite. Comparativement au n-TiO2 et au n-TiO2@α-Fe2O3, la bande d'absorption des nanocubes α-Fe2O3 est déplacée dans le visible. Les longueurs d'onde de ces bandes d'absorption sont de 251 nm, 343 nm, 517 nm (ce qui est dû à sa bande interdite intrinsèque) et 661 nm (ces valeurs sont des bords de bande typiques pour α-Fe2O3). La bande interdite du n-TiO2@α-Fe2O3 hétérostructuré sera réduite après couplage avec la bande interdite étroite n-TiO2@α-Fe2O3, qui nécessitera moins d'énergie pour séparer les paires électron-trou. Une activité photocatalytique visible plus élevée pourrait résulter de l'augmentation de la quantité de porteurs photogénérés sous un éclairage de lumière visible.

L'efficacité du piégeage, de l'immigration et du transfert des porteurs de charge est évaluée à l'aide des spectres d'émission de photoluminescence, qui sont produits par la recombinaison de porteurs photogénérés (trous et électrons). Les défauts du réseau et les lacunes en oxygène sont également étudiés à l'aide de la spectroscopie de photoluminescence (PL). Les spectres d'émission de TiO2, n-TiO2 et 4 % en poids de n-TiO2@α-Fe2O3 sont présentés dans la Fig. S4 supplémentaire à une longueur d'onde d'excitation d'environ 320 nm. Dans les bandes de conduction et de cantonnière de TiO2, il y a un faible épaulement UV à 384 nm et un pic mineur à 421 nm qui sont attribués à la luminescence du bord de la bande, qui est liée à la recombinaison électron-trou photoinduite. Le signal à 480 nm, d'autre part, est le résultat d'une transition de transfert de charge d'un Ti3+ à un anion oxygène dans un complexe TiO6–8 qui est connecté à des lacunes d'oxygène de surface. Les positions des pics dans les spectres PL des poudres de n-TiO2 concordent avec celles du TiO2 non dopé, mais l'intensité des pics diminue sensiblement, peut-être en raison d'excitons piégés à des défauts peu profonds ou d'une transition électronique causée par des niveaux de défaut comme les lacunes d'oxygène dans la bande interdite. On peut montrer que lorsque n-TiO2@α-Fe2O3 est combiné avec TiO2, les intensités maximales des spectres PL sont réduites par rapport à celles de TiO2 et n-TiO253.

De plus, cela conduit à la création de niveaux d'énergie supplémentaires dans la bande interdite du n-TiO2, ce qui produit le pic d'émission caractéristique à 374 nm attribué au Fe3+. Plus l'intensité PL est faible, plus le taux de recombinaison est faible, ce qui signifie que les ions Fe3+ augmentent la probabilité de transfert interfacial d'électrons et de trous photoinduits. Le spectre PL est le résultat de la recombinaison des porteurs de charge. De plus, confirmez que Fe3 + pourrait piéger les porteurs de charge et les empêcher de se recombiner directement, augmentant la quantité de porteurs photogénérés et améliorant l'activité photocatalytique du photocatalyseur. Selon les données PL, le photocatalyseur n-TiO2@α-Fe2O3 à 4 % en poids a une activité photocatalytique nettement meilleure et un taux de recombinaison beaucoup plus faible pour les électrons et les trous produits par la lumière56.

Des nanocomposites mésoporeux RuO2-TiO2 à diverses concentrations de RuO2 ont été fabriqués via un procédé sol-gel simple en une seule étape32. La réaction test pour déterminer l'activité photocatalytique des nanocomposites mésoporeux RuO2-TiO2 sous lumière UV et visible est l'oxydation photocatalytique de CH3OH en HCHO. La quantité et le degré de chargement des particules de RuO2 sur le TiO2 ont un impact significatif sur la photooxydation du CH3OH, indiquant l'influence unique des nanoparticules de RuO2 sur cette activité photocatalytique en lumière visible. Dans le cas de la lumière visible28, nous voulions améliorer la photooxydation de CH3OH pour produire HCHO en modifiant la bande interdite de TiO2 en ajoutant du RuO2. Cela nous a permis d'absorber et d'utiliser la partie visible du spectre solaire, là où se trouve la majorité de l'énergie solaire. La formation de HCHO bénéficierait de l'ajout de 0,5 % en poids de RuO2 à TiO2. Par conséquent, l'augmentation observée du rendement de l'oxydation photocatalytique du méthanol sous irradiation de lumière visible28 sera causée par l'accélération à travers la catalyse de transfert d'électrons générée par les ions Ru4+.

En oxydant photocatalytiquement CH3OH en HCHO sous irradiation solaire directe36, l'activité photocatalytique de P25, P25-500, P25-600 et P25-700 ainsi que AT a été évaluée. Le photocatalyseur semi-conducteur (TiO2) excite les électrons de la bande de valence (VB) vers la bande de conduction (CB) lors de l'exposition à une énergie lumineuse égale ou supérieure aux énergies de la bande interdite (ht), ce qui entraîne la création de trous positifs (h + vb) et d'électrons (e−cb) dans le VB et le CB. Dans la réaction photocatalytique36, les trous positifs photogénérés forment le radical hydroxyle (⋅OH), un puissant agent oxydant, en réagissant avec le groupe hydroxyle de surface (-OH) ou une molécule d'eau adsorbée. Le CH3OH absorbé en surface et le nouveau radical hydroxyle (⋅OH) hautement potentiel réagissent rapidement pour produire HCHO. De plus, les électrons photogénérés forment des anions radicaux superoxyde O2⋅ et H2O2 lorsqu'ils interagissent avec des accepteurs d'électrons comme O2 adsorbés à la surface du catalyseur ou dissous dans l'eau. Via la production intermédiaire du radical ⋅OH58, celui-ci peut également être utilisé pour oxyder CH3OH en HCHO.

Bi2WO6, Bi2MoO6, BiOBr et BiVO4 ont été utilisés dans quatre expériences distinctes d'oxydation photocatalytique du méthanol utilisant des semi-conducteurs à base de bismuth (BBS) sous diverses températures de système, taux de bouillonnement, dosages de catalyseur et concentrations de méthanol de départ13. Il a été découvert que chacune de ces caractéristiques du système améliorait le taux de génération de formaldéhyde pour tous les photocatalyseurs. Bi2WO6 s'est avéré avoir le plus grand taux de production de formaldéhyde parmi ces quatre BBS. Sur Bi2WO6, un mécanisme interfacial hypothétique pour l'oxydation du méthanol en formaldéhyde a été fait. Il a été montré précédemment13 que la génération de formaldéhyde résulte de deux processus de photooxydation ultérieurs. La couche [Bi-O] est principalement responsable des sites réactifs dans les semi-conducteurs à base de bismuth. Un lien entre l'oxygène dans le méthanol et l'atome de bismuth peut s'être formé lorsque le méthanol a été adsorbé sur la couche. Il est possible que l'hydrogène dans l'hydroxyle d'un méthanol ait interagi avec l'hydroxyle d'un autre méthanol pour produire H2O, ce qui a ensuite permis au méthyle d'établir une liaison directe avec l'oxygène dans [Bi-O]13. Il s'agit de l'étape initiale de la formation de méthoxy basée sur la dissociation O – H55. La rupture de la liaison C–H conduit à l'étape suivante, la production de formaldéhyde. Comme mentionné précédemment, les radicaux ⋅CH3O excités subissent une dissociation de la liaison C–H pour produire du formaldéhyde54, et CH3O est un intermédiaire qui possède des sites potentiels de piégeage de trous.

En conclusion, l'approche solvothermique de production de n-TiO2@α-Fe2O3 (qui est relativement simple, abordable et évolutive) donne un oxyde métallique avec un haut degré de pureté. Ceci est soutenu par l'analyse approfondie des oxydes métalliques et de leurs composites hétérostructurés avec n-TiO2. Sous 3 h d'exposition à la lumière visible, l'activité photocatalytique de ce photocatalyseur a été étudiée pour la conversion du méthanol en formaldéhyde. Les détails du dispositif expérimental ont été fournis. Afin de calculer la concentration de formaldéhyde produit par cette réaction en termes d'absorbance, le suivi spectroscopique de la conversion du méthanol en formaldéhyde a été réalisé par une approche colorimétrique. De cette procédure, on peut déduire que le n-TiO2 absorbe la lumière à un taux plus élevé que le TiO2 pur. De plus, les résultats de la photoluminescence et de la réflectance UV-V diffuse ont confirmé ces résultats d'absorption. Une brève description des pourcentages en poids variés du processus de n-préparation TiO2@α-Fe2O3 a été donnée. Le développement d'une hétérojonction entre TiO2 dopé n et α-Fe2O3 d'un % en poids spécifié de 4 % et 2,3 % pour n-TiO2@α-Fe2O3 augmente l'activité photocatalytique, selon les résultats de l'activité photocatalytique. La surface n'a aucune incidence sur l'activité photocatalytique, comme le montre le fait que le photocatalyseur n-TiO2@α-Fe2O3 a une surface de 63 m2 g-1, ce qui le rend plus photoactif que le n-TiO2, qui a 232 m2 g-1. La synthèse de TiO2, n-TiO2, α-Fe2O3 et divers rapports de pourcentage en poids de leurs nanocomposites a été validée par analyse par plusieurs techniques de caractérisation (SEM, TEM, EDX, XRD, Raman, FTIR, XPS, BET, DRS et PL). Nous pouvons donc tirer la conclusion que le déterminant principal est la structure du photocatalyseur, qui dépend largement d'un certain nombre de facteurs, tels que l'énergie de la bande interdite, la position de la bande interdite et l'efficacité de la formation et de la séparation des porteurs de charge. Ces méthodes de traitement des eaux usées contenant des matières dangereuses telles que le méthanol aident les chercheurs à trouver de nouvelles technologies pour le traitement des eaux usées à l'avenir57.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude actuelle sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Institut national des sciences améliorées par laser, Université du Caire, Gizeh, 12613, Égypte

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Gamal K.Hassan

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Dr. MM conceptualisation, conception-contour, figures etc., écriture-ébauche originale. Dr. AFZ, Prof. GGM : supervision, conceptualisation, rédaction-ébauche originale, rédaction, révision et édition. Dr GKH : conceptualisation, rédaction de l'ébauche originale, rédaction, révision et édition. Tous les auteurs ont consenti à publier ce manuscrit.

Correspondance à Gamal K. Hassan.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Mersal, M., Zedan, AF, Mohamed, GG et al. Fabrication de nanostructures TiO2/Fe2O3 dopées à l'azote pour l'oxydation photocatalytique des eaux usées à base de méthanol. Sci Rep 13, 4431 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-31625-5

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Reçu : 26 janvier 2023

Accepté : 14 mars 2023

Publié: 17 mars 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-31625-5

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