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Empreintes digitales des ondes de densité de charge magnétoinduites dans le graphène monocouche au-delà de la moitié du remplissage
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Empreintes digitales des ondes de densité de charge magnétoinduites dans le graphène monocouche au-delà de la moitié du remplissage

Jan 04, 2024

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 21664 (2022) Citer cet article

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Une onde de densité de charge est un condensat de fermions, dont la densité de charge présente une modulation périodique à longue portée. Une telle onde de densité de charge peut être principalement décrite comme un état quantique macroscopique et est connue pour se produire par divers mécanismes de formation. Il s'agit de la transition de Peierls déformant le réseau, de l'imbrication de surface de Fermi directionnelle et fermionique sujette à l'orientation des vecteurs d'onde ou de l'ordre de charge générique, qui, en revanche, est associé uniquement à l'interaction de Coulomb efficace non dirigée entre les fermions. Dans les systèmes bidimensionnels de type Dirac/Weyl, l'existence d'ondes de densité de charge n'est théoriquement prédite que dans le régime d'énergie ultra-faible à demi-remplissage. En prenant le graphène comme hôte de fermions bidimensionnels décrits par un hamiltonien de Dirac/Weyl, nous avons réglé indirectement l'interaction coulombienne mutuelle effective entre les fermions par adsorption de tétracyanoquinodiméthane sur le dessus dans la limite de faible couverture. Nous avons ainsi réalisé le développement d'une nouvelle onde de densité de charge dissipative de faible dimension de fermions de type Weyl, même au-delà de la moitié du remplissage avec une localisation et une quantification magnéto-induites supplémentaires. Cette onde de densité de charge apparaît à la fois dans le spectre de l'électron et du trou.

Une onde de densité de charge (CDW) est un état collectif de fermions en interaction1,2,3 principalement décrit comme un état quantique avec une phase macroscopique2,4,5,6. Un tel condensat est caractérisé par une modulation périodique de la densité des porteurs de charge présentant des signatures électroniques de transport dissipatives3,7,8,9,10. Deux mécanismes de formation de CDW fréquents sont la distorsion de Peierls11 et l'imbrication de surface de Fermi11,12. Une autre option est l'ordre de charge générique en raison de l'interaction coulombienne efficace entre les fermions11. Pour toutes ces raisons, les CDW offrent diverses applications potentielles dans les composants de mémoire quantique13,14 et les dispositifs informatiques quantiques15,16. Par conséquent, la description théorique ainsi que l'étude expérimentale de la formation de l'état CDW dans les systèmes fermioniques de faible dimension (faible D) ou non conventionnels, composés par exemple de fermions de Weyl 3D ou de Dirac à faible D et de type Weyl, continue d'attirer une attention significative. Des exemples 2D pour ce dernier se trouvent dans Kagomé, Lieb et les réseaux hexagonaux28,29. Les réseaux de Kagomé ne sont généralement réalisés que dans des structures en couches et malgré un cadre théorique bien établi30,31 et un ensemble de rapports expérimentaux32,33,34 sur la formation de CDW, un certain nombre de questions ouvertes restent non résolues. De même, les réseaux électroniques de Lieb et la formation de CDW dans ceux-ci ont été discutés d'un point de vue théorique35,36, mais leur réalisation expérimentale s'est avérée très difficile37,38,39. Enfin, dans le cas intrigant des réseaux hexagonaux 2D, seuls des travaux théoriques ont été menés20,21,22,23. Ces travaux ont révélé que les CDW pouvaient se former à partir de la phase semi-métallique par ordre de charge générique à condition que les répulsions correspondantes sur site et à longue portée puissent être réglées en conséquence par rapport à l'énergie cinétique20,21,22,23. Cependant, cela n'est prévu que dans la limite d'énergie ultrabasse à moitié rempli, c'est-à-dire au point de neutralité de charge (CNP). Notamment, la formation d'un tel état ordonné de charge pourrait théoriquement également être obtenue au-delà de la moitié du remplissage grâce à la fourniture d'une localisation magnéto-induite supplémentaire. Autrement dit, tant que le rapport de la longueur magnétique \(l_{B}\) et de la distance moyenne entre les porteurs de charge \(r_{s}\) est inférieur ou égal à l'unité40. Le développement d'un CDW dans les systèmes fermioniques de type Weyl 2D dans un champ magnétique dépend donc en général de l'interaction Coulombique par paires effective par rapport à l'énergie cinétique, \(r_{s}\) et \(l_{B}\)41. Ici, nous démontrons la formation d'un CDW sans précédent des fermions de type Weyl 2D hébergés dans le graphène au-delà de la moitié du remplissage de la limite supérieure du champ magnétique. Remarquablement, cet état apparaît dans l'électron ainsi que dans le spectre des trous. En raison de la nature dissipative du transport électronique associé aux CDW3,7, la caractéristique de magnétotransport de ce CDW est une résistivité longitudinale maximale accompagnée d'un plateau de conductivité transversale à valeur non conventionnelle quantifié en \(\frac{{e^{2} }}{h}\) (e : charge électrique élémentaire, h : constante de Planck). Nous avons suivi l'évolution de cette signature dans des échantillons de différentes charges de tétracyanoquinodiméthane physisorbé (TCNQ) et, en partie, de champs magnétiques variables.

Le graphène, par défaut un semi-métal42,43, fournit à travers sa structure de réseau hexagonale bipartite un système modèle parfait pour l'exploration des phénomènes d'ordre de charge à faible D. Dans le régime de basse énergie, il peut être décrit par un hamiltonien de Dirac/Weyl 2D sans masse de la forme44

avec \(\hbar\) la constante de Planck réduite, \(\nu_{F}\) la vitesse de Fermi, \({{\varvec{\upsigma}}} = \left( {\sigma_{x}} ,\user2{ }\sigma_{y} \right)\) le vecteur des matrices de Pauli et \({\varvec{k}}\) le vecteur d'onde44. Autrement dit, les deux sous-réseaux contribuent aux états électroniques près des points dans l'espace réciproque où la valence et la bande de conduction touchent (respectivement les points \ (K \) et \ (K ^ {\ prime } \)). Les contributions des sous-réseaux se reflètent dans la circonstance que les fonctions d'onde électriques sont des spineurs à deux composants45. Ces fonctions d'onde proches de \(K\) et \(K^{\prime }\) sont données par \(\psi_{{K,K^{\prime } }} \left( {\varvec{k}} \right) = \frac{1}{\sqrt 2 } \left( {\begin{array}{*{20}c} 1 \\ {se^{{ \pm i\theta_{\varvec{k}} } } } \\ \end{array} } \right)\), où le \(s = \pm 1\) est l'indice de bande, le \(\pm\) dans l'exposant distingue \(K\) et \(K^{\prime }\) et \(\theta_{\varvec{k}}\) est l'angle polaire de \({\varvec{k}}\)43. Aussi, Éq. (1) montre que la relation de dispersion \(E\left( {\varvec{k}} \right) = \hbar v_{F} \left| {\varvec{k}} \right|\) est linéaire dans cette limite.

Cependant, en raison de cette relation de dispersion linéaire, l'interaction coulombienne effective, décrite par le rapport \(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }}\) de la répulsion coulombienne par paire \(E_{C}\) et de l'énergie cinétique des particules \(E_{K}\), dépend uniquement de la fonction diélectrique ϵ du système . Ainsi, il ne peut pas être réglé via une augmentation de la densité des porteurs de charge (cf. Note complémentaire 1)46. C'est-à-dire que les techniques pour ajuster la densité de porteurs comme le déclenchement ou la substitution ou l'intercalation de dopants ne sont véritablement pas viables pour induire la formation de CDW dans de tels systèmes. Néanmoins, nous avons obtenu la formation de CDW dans le graphène en physisorbant le TCNQ en haut47,48,49 dans la limite de couverture basse : La présence des molécules de TCNQ module les propriétés d'écran et donc ϵ du système. En suivant cette stratégie, nous avons réglé ϵ de telle sorte que la plage favorable pour la formation de CDW (\(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }} \gtrsim\) 1 ; cf. Note complémentaire 1) soit atteinte (Fig. 1).

Illustration schématique d'une formation de CDW commandée par une charge générique et du traitement d'un échantillon de principe : (a) Schéma (pas à l'échelle) d'un mécanisme de formation de CDW en raison d'une commande de charge générique. A gauche : graphène (réseau noir) avec une densité électronique non modulée (jaune). Au milieu : l'amplitude de l'interaction coulombienne mutuelle effective entre les porteurs de charge (sphères bleues) est liée au rapport de leur répulsion coulombienne par paire \(E_{C}\) (flèches noires) et de leur énergie cinétique \(E_{K}\) (flèche orange foncé) (cf. Note complémentaire 1)46. À droite : une fois que \(E_{C}\) l'emporte sur \(E_{K}\), un état CDW présentant une modulation périodique de la densité de charge peut principalement se développer. Ici, par exemple et à des fins de visualisation pure, un cas CDW unidimensionnel choisi arbitrairement est schématiquement illustré9,10. (b) Flux de travail principal (pas à l'échelle) de l'approche expérimentale. A gauche : dépôt aléatoire de molécules de TCNQ (noir : carbone, rouge : azote, bleu : hydrogène) sur le réseau de graphène (bleu clair) à partir de la phase gazeuse. Milieu : Caractérisation des échantillons par spectroscopie micro-Raman (lumière incidente et diffusée indiquée par des cônes). À droite : un échantillon contacté électriquement dans la géométrie Hall-bar et la configuration de principe pour les mesures de transport. Pour les mesures de magnétotransport, le champ magnétique est orienté perpendiculairement au plan de l'échantillon.

Pour notre cas de fermions de type Weyl 2D hébergés dans du graphène, les molécules de dopant déposées de manière aléatoire sont parfaitement adaptées pour moduler le criblage au sein du système. En particulier, TCNQ offre une affinité électronique élevée avec un transfert de charge d'environ 0,3 électron par molécule47,48,49. La molécule chargée induit une perturbation dans le paysage de potentiel électrostatique fourni par le réseau de graphène, modulant la fonction diélectrique ϵ du système46,50. De plus, la distance TCNQ-graphène est d'environ 3 Å47,48,49, ce qui, avec les dimensions et la symétrie similaires de TCNQ par rapport au réseau de graphène hexagonal, implique des déformations de réseau négligeables47,48,49 préservant la nature 2D de type Weyl des fermions. Nous notons qu'il peut être envisagé qu'en principe, toute structure moléculaire avec un transfert de charge suffisamment élevé et sans impact néfaste sur la structure du réseau de graphène convient également (par exemple, le tétrathiafulvalène). En suivant cette ligne, nous avons préparé trois échantillons de TCNQ/graphène (S1 à S3) avec différentes quantités de TCNQ déposées (variation du temps d'évaporation \(t_{TCNQ}\) de 65, 55 à 40 min, respectivement). Nous les avons caractérisés à l'aide de la spectroscopie micro-Raman avant et après le dépôt de TCNQ pour obtenir une mesure du transfert de charge global (dopage) et des espacements moyens dans la distribution aléatoire de TCNQ. La figure 2a montre les spectres d'un exemple de flocon de graphène. Après le dépôt de TCNQ, un déplacement de la position du pic de la bande G vers des nombres d'onde plus grands a été trouvé, ce qui est caractéristique du dopage de type p51. Le décalage de la position du pic de la bande 2D est moins prononcé, cependant, cela indique également que la structure globale du réseau du graphène n'est pas fortement compromise par le TCNQ, comme prévu52,53. A partir du décalage de la bande G, le changement de densité de porteurs de charge \(\delta n_{2D}\) peut être estimé (cf. section Méthodes). Sur la figure 2b, \(\delta n_{2D}\) est tracé en fonction de \(t_{TCNQ}\). Comme prévu, \(\delta n_{2D}\) augmente avec la quantité de TCNQ déposée. De plus, l'intensité de la bande D \(I_{D}\) augmente dans tous les échantillons, indiquant plus de points d'invariance de translation brisée. L'espacement moyen de ces points \(\Delta\) peut être estimé par \({ }\left[ {2,4 \times 10^{ - 10} \;{\text{nm}}^{ - 3} } \right] \cdot\uplambda ^{4} \cdot \left( {\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}} \right)^{ - 1}\) (Fig. 2c)54. Ici \(I_{G}\) est l'intensité de la bande G et \(\lambda\) = 532 nm la longueur d'onde d'excitation. Il est important de noter que le \(\delta n_{2D}\) observé et le \(\Delta\) trouvé dans la plage de moins de cent à plusieurs centaines de nm sont compatibles avec une faible couverture TCNQ inférieure à une monocouche. Cela corrobore que la nature fermionique 2D de type Weyl est globalement préservée, compte tenu également de la longueur du vecteur de cellule unitaire du graphène55 de 2,46 Å. L'échantillon de mobilités (sur lequel nous reviendrons ensuite) corrobore cette conclusion.

Caractérisation micro-Raman d'échantillons de graphène/TCNQ : (a) Exemple de spectre Raman d'un échantillon de graphène, avant et après le dépôt de TCNQ. Les spectres affichés sont des moyennes de cartes Raman expérimentales (> 20 spectres individuels). Avec TCNQ, une nette augmentation de l'intensité de la bande D est observée. Le déplacement de la bande G (\(+ 4\;{\text{cm}}^{ - 1} \pm 1\;{\text{cm}}^{ - 1}\)) vers des nombres d'onde plus élevés indique le transfert d'électrons vers le TCNQ51. En ce qui concerne la position du pic de la bande 2D, seul un petit décalage semble être apparent. (b) Modification de la densité des porteurs de charge \(\delta n_{2D}\) estimée à partir du décalage de la bande G en fonction du temps d'évaporation du TCNQ \(t_{TCNQ}\). Les barres d'erreur résultent des incertitudes dans la procédure d'ajustement et des fluctuations de température aléatoires dans les phases de chauffage et de refroidissement (cf. section Méthode). La ligne pointillée rouge sert de guide à l'œil. (c) Rapport de l'intensité des bandes D et G \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\) pour les trois échantillons (axe de gauche). Plus \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\) est grand, plus les espacements moyens dans la distribution aléatoire TCNQ sont petits, comme le reflète \(\Delta\) (axe de droite)54. La ligne pointillée sert de guide à l'œil.

Les mesures électriques ont été effectuées à température ambiante et à température d'hélium liquide à des intensités de champ magnétique \(\left| {\vec{B}} \right| = B =\) 9 et 12 T (S1, S2 et S3, respectivement) en configuration Hall. Dans ce qui suit, nous désignons par + B et –B l'orientation relative du champ par rapport au plan de l'échantillon (depuis et dans le plan de l'échantillon, respectivement). Sur la figure 3a, la résistivité longitudinale \(\rho_{xx}\) à température ambiante de tous les échantillons et d'un échantillon de référence sans TCNQ est indiquée. Dans tous les échantillons, l'effet de champ ambipolaire caractéristique dans \(\rho_{xx}\) avec un CNP clairement défini reflète la nature 2D de type Weyl des fermions44,55. L'impact du dépôt de TCNQ peut être suivi par la mobilité des porteurs de charge \(\mu_{e/h}\) (e électrons ; h trous)56,57. À partir de l'échantillon de référence, \(\mu_{e/h}\) diminue comme prévu de manière monotone avec l'augmentation de la quantité de TCNQ déposée (cf. résultats Raman). Les valeurs spécifiques sont : \(\mu_{e/h} = \left( {4040 \pm 83} \right) / \left( {1950 \pm 44} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S1), \(\mu_{e/h} = \left( {3880 \pm 78} \right) / \left( {42 70 \pm 92} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S2), \(\mu_{e/h} = \left( {4740 \pm 142} \right) / \left( {4900 \pm 228} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}} }}\) (S3) et \(\mu_{e/h} = \left( {9730 \pm 63} \right) / \left( {10600 \pm 65} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (référence). De même, le maximum \(\rho_{xx}\) diminue comme prévu en raison de la charge TCNQ55. Passons maintenant au magnétotransport à la température de l'hélium liquide pour ces échantillons. Tout d'abord, nous abordons S1, qui a la plus grande quantité de TCNQ déposé (\(\Delta \approx\) 80 nm). Sur la figure 3b, \(\sigma_{xy}\) et le \(\rho_{xx}\) correspondant sont représentés en fonction de \(n_{2D}\) pour les champs magnétiques B = \(\pm\) 9 T. Un coude au CNP avec zéro \(\sigma_{xy}\) est présent pour les deux directions de champ magnétique, indiquant le développement potentiel d'un plateau. Cela tombe dans une région maximale de \(\rho_{xx}\), qui serait la signature d'un état CDW. Cependant, les impuretés chargées déforment et peuvent entraver considérablement la formation de modes collectifs tels que les CDW3,58. Plus explicitement, il existe une concentration critique d'impuretés ioniques spécifique au système \(n_{i}^{\left( c \right)}\), au-delà de laquelle aucun CDW ne peut exister ou se développer (traité plus loin dans la section "Discussion")58.

Mesures de transport électrique (magnéto-) d'échantillons de graphène/TCNQ à température ambiante et à température d'hélium liquide : (a) Résistivité longitudinale \(\rho_{xx}\) à température ambiante de tous les échantillons, y compris un échantillon de référence sans dépôt de TCNQ. Le comportement ambipolaire du graphène se retrouve clairement dans chacun. Les mesures de magnétotransport (b–d) des échantillons S1 à S3 ont été réalisées à la température de l'hélium liquide. Conductivité transversale \(\sigma_{xy}\) et \(\rho_{xx}\) mesurées à des champs magnétiques de \(\pm\) 9 T (S1 & S2) et \(\pm\) 12 T (S3). (b) S1 montre un plateau indiquant des plis avec zéro \(\sigma_{xy}\) et un \(\rho_{xx}\) maximal correspondant au CNP. Nous notons que pour un système considérablement désordonné comme S1, un comportement de transport asymétrique par rapport au CNP présentant des caractéristiques supplémentaires peut être attendu56. (c) S2 présente un maximum local clair dans \(\rho_{xx}\) accompagné d'un plateau prononcé à \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\) pour les deux directions de champ. De plus, des maxima dans \(\rho_{xx}\) soutenus par des plateaux non conventionnels à \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) sont observés (indiqués par des flèches en pointillés). Enfin, des plateaux à \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) apparaissent avec des minima locaux en \(\rho_{xx}\) pour de grands \(n_{2D}\), les désignant comme des états Hall quantiques. (d) Pour S3, des plateaux avec \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\) et maximal \(\rho_{xx}\) sont présents au CNP pour les deux directions de champ. Des plateaux supplémentaires à valeur non conventionnelle apparaissent à \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) et \(\sigma_{xy} = - 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\), ainsi que des maxima dans \(\rho_{xx}\) (flèches en pointillés) également pour les deux directions de champ. De plus, tous les plateaux avec \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) sont accompagnés de minima locaux en \(\rho_{xx}\), les identifiant comme des états Hall quantiques.

Ayant le \(\rho_{xx}\) maximal au CNP, accompagné d'un coude à \(\sigma_{xy}\) = 0 \(\frac{{e^{2} }}{h}\), nous abordons à l'étape suivante l'échantillon S2 avec une densité de TCNQ plus petite (\(\Delta \approx 160\,{\text{nm}}\)). Cela devrait moins entraver le développement d'un état CDW car les charges locales liées à TCNQ sont plus éloignées. Sur la figure 3c, à nouveau \(\sigma_{xy}\) et le \(\rho_{xx}\) correspondant sont affichés. Nous trouvons pour les deux directions B des maxima locaux clairs en \(\rho_{xx}\) au CNP. Ils sont accompagnés de plateaux prononcés \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\), respectivement, bien que pour le champ négatif un peu moins bien développé. De plus, des maxima supplémentaires dans \(\rho_{xx}\) apparaissent avec des plateaux non conventionnels à \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) pour les deux directions B, c'est-à-dire la signature attendue d'une phase CDW. De plus, des plateaux à \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) apparaissent avec des signatures de minima locaux étendus dans \(\rho_{xx}\) pour B positif, identifiant ces plateaux comme appartenant à la phase Hall quantique. Ayant à portée de main deux fois les principales caractéristiques des phases à charge ordonnée à longue portée, les dépendances du plateau sur \ (n_ {2D} \) démontrent également la formation de CDW magnétoinduite dans notre système. La transition \(\sigma_{xy}\) = 0 vers \(+ 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) coïncide avec le remplissage complet du niveau de Landau n = 0 (LL) (\(n_{2D} \approx \frac{2eB}{h}\)). C'est-à-dire que les plateaux de conductivité nulle s'étendent sur tout le zéro LL. La transition de \(\sigma_{xy}\) = \(3\,\) vers \(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) se trouve au remplissage complet des n = 0 et n = 1 LL (\(n_{2D} \approx \frac{6eB}{h}\)) analogue à la transition 0 vers \(+ 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) . Cette circonstance ainsi que la séquence des plateaux \(0\), \(3\) et \(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) avec l'augmentation de \(n_{2D}\) disqualifie d'autres mécanismes envisageables tels que l'isolant Hall quantique ou la catalyse magnétique (cf. Note complémentaire 3). L'effet Zeeman est également exclu comme cela sera montré plus loin, ce qui conclut finalement la formation de deux phases CDW magnétoinduites au sein de S2. Pour seconder davantage la formation de CDW dans notre système graphène / TCNQ, une nouvelle augmentation de la séparation TCNQ et une réduction des mécanismes nuisibles potentiellement liés à la magnéto doivent être suivies. Ceci est réalisé en S3, où \(\Delta\) est de plusieurs centaines de nm, et en plus d'augmenter l'intensité du champ magnétique. En particulier, grâce à ce dernier, nous réduisons les fluctuations du point zéro, car un CDW s'effondre une fois que celles-ci deviennent comparables à la périodicité du CDW59. Plus précisément, ces fluctuations se situent dans un champ magnétique limité à la longueur magnétique \(l_{B} = \sqrt {\frac{\hbar }{eB}}\)44. En d'autres termes, des signatures CDW plus claires et/ou plus nombreuses sont attendues dans S3. Dans la Fig. 3d, les \(\rho_{xx}\) et \(\sigma_{xy}\) correspondants sont montrés, et comme prévu, pour les deux directions de champ, un maximum prononcé dans \(\rho_{xx}\) est trouvé au CNP, accompagné d'un plateau \(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\) bien développé. De plus, les plateaux à \(\sigma_{xy} = + 3\frac{{e^{2} }}{h}\) et \(- 3\frac{{e^{2} }}{h}\) sont identifiables coexistant avec de forts maxima locaux dans \(\rho_{xx}\). Cette symétrie des plateaux pour les électrons et les trous est cruciale. Cela montre que les observations expérimentales ne sont pas liées à la simple position énergétique des états localisés induits par le TCNQ, puisque ceux-ci ne sont situés que dans le spectre du trou à environ 250 meV de profondeur47. Il reste à mentionner que des plateaux avec \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) peuvent également être identifiés pour les deux directions de champ. Tout cela va de pair avec des minima locaux (différemment) bien développés dans \(\rho_{xx}\), atteignant même \(\rho_{xx}\) = 0 pour \(\sigma_{xy} = + 6\frac{{e^{2} }}{h}\) pour un champ positif. Il est important de noter que malgré les différences entre S2 et S3, les points de transition entre les différents plateaux se produisent dans les mêmes conditions, c'est-à-dire qu'ils apparaissent une fois que le n = 0 LL (0 \(\to\) \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\)) est et, à la fois, les n = 0 et n = 1 LLs (\(\pm 3\) \(\to\) \(\pm 6\frac{{e^{2} } }{h}\)) sont complètement remplis.

Les dépendances des points de transition entre les plateaux \(\sigma_{xy}\) sur l'intensité du champ magnétique révèlent une meilleure compréhension et des cohérences dans les états CDW observés que nous appelons CDW0 et CDW3 pour plus de commodité (les indices se rapportent à la valeur de conductivité transversale). Abordant ici S3 avec les traits développés les plus nets, on constate que les plateaux 0 et \(\pm 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) apparaissent instantanément pour B \(\ge 4\,T\) (cf. Note complémentaire 4). En particulier, en dessous de cette intensité de champ, aucun plateau n'est observable (y compris les plateaux de Hall quantique). C'est-à-dire que le système favorise directement énergétiquement une formation de phase CDW même dans la limite des faibles \(n_{2D}\). Dans la Fig. 4, nous abordons plus en détail notre observation des transitions de plateau 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) et 3 \(\to\) 6 \(\frac{{e^{2} }}{h}\). Nous avons extrait les \(n_{2D}\) respectifs aux transitions et avons constaté qu'elles correspondent parfaitement à l'évolution théoriquement attendue de la dégénérescence LL avec l'augmentation du champ B. C'est-à-dire sur des lignes avec des pentes \(\frac{2e}{h}\) et \(\frac{6e}{h}\), respectivement (panneau supérieur, Fig. 4). Un tel comportement est cohérent avec un état CDW quantifié orbitalement, où la périodicité CDW évolue linéairement avec B60. Remarquablement, les résultats montrent que les états CDW persistent indépendamment du remplissage réel d'un LL à tous les B. Nous avons en outre extrait les largeurs énergétiques Pw des plateaux \(\sigma_{xy}\) = 0 et \(3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) (panneau inférieur, Fig. 4). Les largeurs observées excluent le fractionnement Zeeman, sinon B > 700 T et > 170 T, respectivement, seraient nécessaires44.

Dépendances du champ magnétique des points de transition et des largeurs de plateau : en haut : densités de porteurs de charge \(n_{2D}\) auxquelles une transition de 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) à 3 \(\to\) 6 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) est trouvée (cf. Note complémentaire 4). Les points de transition équivalents à conductivité positive et négative et dans les deux directions de champ magnétique ont été moyennés. L'écart type résultant, l'erreur pertinente ici, est reflété dans les barres d'erreur affichées. Les lignes pleines ont la pente théorique \(\frac{2e}{h}\) et \(\frac{6e}{h}\) correspondant à la dégénérescence croissante des LL avec B. Remarquablement, les points de transition observés expérimentalement de CDW0 à CDW3 et CDW3 à QH sont en excellent accord avec les deux lignes de dégénérescence. Les indices dénomment la valeur de conductivité transverse, QH fait référence au comportement de Hall quantique. En bas : les largeurs d'énergie Pw des plateaux \(\sigma_{xy} = 0\) et \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\) trouvées pour S3 tracées en fonction de l'intensité du champ magnétique (les barres d'erreur représentent la déviation étendue aux bords du plateau). Les parenthèses indiquent la valeur \(\sigma_{xy}\) respective en unités de \(\frac{{e^{2} }}{h}\) et la direction relative du champ magnétique \(\left( \pm \right)\). Les lignes pointillées sont un guide pour les yeux.

Les transitions entre les phases CDW et vers la phase Hall quantique (dans la limite de remplissage des LL supérieures) reflètent l'interaction de différentes sources de filtrage et la localisation magnéto-induite dans notre système. En ce qui concerne l'écrantage, pour les petits \(n_{2D}\), uniquement à l'intérieur du n = 0 LL, la modulation de potentiel introduite par le TCNQ conduit à une réduction de ϵ, permettant ainsi la formation d'un CDW. L'écrantage subi par les porteurs de charge dans le n = 0 LL est donc une combinaison à la fois du spectre de trous induit par le TCNQ et du spectre de trous entièrement remplis59. Lors de la poursuite de l'occupation des LL supérieures, des modifications supplémentaires du filtrage dans la LL occupée la plus élevée à partir des LL inférieures complètement remplies entrent également en jeu. Cela implique que l'interaction coulombienne effective dans chaque LL est principalement différente. En particulier, nos résultats sont cohérents avec le fait que les LL remplies situées plus bas tendent à augmenter le dépistage pour les plus élevées59. En ce qui concerne l'action de localisation du champ magnétique40, pour tout \(n_{2D}\) en dessous de la transition vers \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\), \(l_{B}\) est plus petit ou comparable en amplitude à \(r_{s}\), c'est-à-dire que la formation de CDW est principalement supportée dans cette plage \(n_{2D}\). En d'autres termes, le CDW0 est supporté à la fois par le criblage et la localisation magnéto-induite. Au-delà de la transition, dans le régime CDW3, \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }}\) est de l'ordre de l'unité, c'est-à-dire que la localisation magnétique est moins prononcée. Cependant, nous observons toujours la signature CDW, ce qui suggère que les interactions électron-électron sont suffisamment fortes pour favoriser l'ordre des charges malgré la localisation plus faible. Seulement quand \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }} \sim 2\), la transition vers la phase Hall quantique avec \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) et la disparition de \(\rho_{xx}\) est trouvée. L'interaction de l'écrantage et de la localisation du champ magnétique explique donc la séquence de plateaux et la transition de CDW à la phase Hall quantique avec l'occupation de LL supérieures. La longueur magnétique place en outre une limite inférieure physiquement raisonnable de \(2l_{B}\) pour la périodicité CDW, ce qui est également cohérent avec la circonstance que les phases CDW persistent à tout remplissage LL individuel. Pour être complet, dans le contexte de la formation de CDW, nous notons que la signature de plateau faiblement développée à \(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\) dans S1 offre la possibilité d'estimer la concentration critique d'impuretés \(n_{i}^{\left( c \right)}\) dans notre système. Notant que la transition vers l'état Hall quantique \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) se produit déjà à un \(n_{2D}\) relativement bas, implique que la concentration de TCNQ ionisé de S1, \(n_{i}^{{\left( {\mathrm{S1}} \right)}} = 1,67 \times 10^{10} \;{\ text{cm}}^{ - 2}\) , est proche de \(n_{i}^{\left( c \right)}\). Autrement dit, on peut estimer \(n_{i}^{\left( c \right)} \gtrsim 2 \times 10^{10} \;{\text{cm}}^{ - 2}\) pour notre système spécifique. Nous notons en outre que le type d'onde de densité formée peut principalement être influencé par le choix de l'adsorbant. Par exemple, si par choix, l'interaction adsorbant-réseau est suffisamment forte, la nature 2D de type Weyl des fermions peut être délibérément déplacée vers l'image complète des fermions de Dirac. Par conséquent, notre étude démontre une voie générale pour générer et étudier des CDW théorisés et inconnus ou d'autres états quantiques macroscopiques dans des fermions de Dirac et Weyl à faible D, et accéder à la transition et à la compétition entre ces phases quantiques.

Les flocons de graphène ont été obtenus par exfoliation mécanique standard et une étape de chauffage ultérieure sur un substrat SiO2/Si, suivie du dépôt de TCNQ sur le dessus. Le TCNQ (pureté à 98 %, acheté auprès de Merck KGaA) a été évaporé de la poudre sous vide (p \(\approx 1 \times 10^{ - 4}\) mbar) dans une chambre d'évaporation thermique. Le système a été préchauffé à 60 ° C pendant 30 min, puis le TCNQ a été évaporé à 105 ° C pendant différentes durées pour faire varier la quantité de TCNQ. La spectroscopie micro-Raman standard dans des conditions ambiantes (longueur d'onde laser \(\lambda\) = 532 nm) a été utilisée pour caractériser les échantillons avant et après le dépôt de TCNQ (cf. Note complémentaire 2). Les échantillons ont ensuite été mis en contact électrique dans une géométrie standard à barre de Hall via une lithographie par faisceau d'électrons en utilisant du palladium comme matériau d'électrode. Les mesures électriques ont été effectuées dans un système de cryostat standard à des températures d'hélium liquide équipé d'un aimant supraconducteur. Les dispositifs utilisés étaient des alimentations Keithley 2400 pour appliquer la polarisation et la tension de grille, un préamplificateur de courant SR570 et des multimètres numériques Keithley 2000 pour mesurer simultanément la tension à quatre points et la sortie du préamplificateur.

Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Felix Hoffmann, Martin Siebert, Antonia Duft & Vojislav Krstić

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L'expérience a été conçue par VK et les résultats ont été interprétés par VK et FHFH, MS et AD ont fabriqué les échantillons et réalisé l'expérience. FH a analysé les données. Le manuscrit a été rédigé par VK et FH avec la contribution de tous les coauteurs.

Correspondance à Vojislav Krstić.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Hoffmann, F., Siebert, M., Duft, A. et al. Empreintes digitales des ondes de densité de charge magnétoinduites dans le graphène monocouche au-delà de la moitié du remplissage. Sci Rep 12, 21664 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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Reçu : 14 septembre 2022

Accepté : 09 décembre 2022

Publié: 15 décembre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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