Carbonatation et serpentinisation de diopsidite dans les montagnes d'Altun, nord-ouest de la Chine

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 21361 (2022) Citer cet article

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La carbonatation minérale des roches mafiques à ultramafiques a été mise en évidence comme une voie prometteuse pour la capture et le stockage permanents du carbone. La carbonatation implique la libération de Ca, Mg et Fe des minéraux silicatés par dissolution et réaction dans la phase aqueuse pour former des minéraux carbonatés stables. Le diopside est l'un des minéraux mafiques les plus abondants dans la lithosphère et contribue une partie de Mg et Ca à l'altération de surface. Nous présentons ici les processus détaillés de la serpentinisation couplée à la carbonatation de la diopsidite du gisement Yushishan Nb–Ta dans la montagne Altun, au nord-ouest de la Chine. La diopsidite est le produit métamorphique prograde du marbre dolomitique siliceux par un processus de décarbonatation complète. La serpentinisation rétrograde et la carbonatation de la diopsidite entraînent l'ajout de CO2, H2O, des terres rares légères et des éléments fluides mobiles mais la perte de SiO2. Les diopsides sont remplacés par de la calcite et du chrysotile par altération minérale pour former des textures pseudomorphiques. Les processus de dissolution-précipitation affectent de manière significative la serpentinisation et la carbonatation des diopsides. La carbonatation des roches riches en diopsides peut convenir au stockage permanent du CO2.

La carbonatation minérale a été considérée comme un processus sûr et prometteur permettant une capture et un stockage du carbone (CSC) essentiellement permanents1,2,3,4,5,6. Il capture le CO2 pour réagir avec les minéraux silicatés et immobiliser le CO2 dans des produits carbonatés stables tels que la calcite (CaCO3), la dolomite (Ca0,5Mg0,5CO3), la magnésite (MgCO3) et la sidérite (FeCO3) sur des échelles de temps humaines1,2,3,4,5,6,7,8. Dans la nature, de grands volumes de roches mafiques-ultramafiques ont été étudiés pour enregistrer les processus de carbonatation, en particulier les roches basaltiques, riches en calcium, magnésium, oxydes de fer et très poreuses9,10,11,12 présentant un potentiel très prometteur pour le stockage du carbone. Ni la carbonatation ni la serpentinisation du diopside riche en diopside n'ont jamais été décrites en détail pour des échantillons naturels, bien que certaines études expérimentales aient exploré les processus de carbonatation du diopside13,14.

Le pyroxène est l'un des principaux minéraux formant des roches dans la lithosphère du manteau terrestre (par exemple, la péridotite et la pyroxénite) et la croûte (par exemple, le gabbro, le basalte et la diopside). Les premières études se sont concentrées sur le mécanisme de dissolution du pyroxène et ont suggéré une dissolution sélective15, une réaction chimique de surface16 et une migration de l'eau vers la surface du pyroxène17. De plus, de nombreux facteurs, tels que les états initiaux des minéraux18,19, le pH de la solution20,21,22, la température21,23 et la composition de la solution22,24, peuvent influencer les processus de dissolution du pyroxène. Ces dernières années, on s'est progressivement rendu compte que le pyroxène (en particulier le diopside) est un minéral prometteur pour la séquestration du dioxyde de carbone lors du processus de carbonatation13,25. Des études expérimentales ont montré que le diopside peut être modifié en talc et en serpentine par la libération de Ca lors de la serpentinisation du diopside26,27. De plus, la serpentinisation et la chloritisation se produisent dans la clinopyroxénite naturelle, qui peut fournir la principale source de Ca pour la rodingitisation des roches mafiques28,29. Cependant, peu d'études ont été réalisées sur la carbonatation du pyroxène et le couplage du procédé avec la serpentinisation.

Il a été suggéré que la péridotite dans les fonds marins et les zones de subduction est carbonatée et serpentinisée30. Des études de cas de l'ophiolite d'Oman montrent que les péridotites réagissent avec les fluides contenant du CO2 pour former de grandes quantités de serpentine et de carbonate31,32,33, et avec un taux estimé de carbonatation naturelle d'environ 104 à 105 tonnes de CO2/an31 et 106 à 107 kg de CO2/an33. L'olivine résiduelle est entourée d'antigorite et de magnésite, et la serpentinisation et la carbonatation peuvent se produire simultanément lors de l'altération de l'olivine34. Lors de la carbonatation, la péridotite peut être transformée en ophicarbonate (serpentinite riche en carbonates), stéatite (talc + magnésite + serpentine) et listvenite (quartz + magnésite et/ou dolomite + talc)32,35,36,37,38. De même, la péridotite exposée peut réagir avec l'eau de mer (dans les anciens systèmes hydrothermaux hébergés par la péridotite) pour former de la serpentine et de la calcite39. Fait intéressant, des études récentes suggèrent également que la serpentinisation et la carbonatation des minéraux sont étroitement liées à la synthèse organique sur les planètes telluriques40.

Dans ce travail, nous rapportons de nouvelles informations sur les processus de serpentinisation et de carbonatation du diopside dans la diopside du gisement Yushishan Nb–Ta dans la partie orientale des montagnes Altun, au nord-ouest de la Chine. Les assemblages minéraux et les microstructures présentent des caractéristiques évidentes d'altération minérale. La géochimie de la roche en vrac et la composition minérale révèlent une serpentinisation et une carbonatation couplées du diopside. Ces résultats nous ont également permis de sonder les potentiels réservoirs permanents de carbone sur des échelles de temps géologiques.

La région de Yushishan dans l'est des montagnes d'Altun est un gisement de métaux rares (Nb, Ta) récemment découvert, situé à la jonction du bloc d'Altun et du bloc de Qilian qui appartiennent à l'orogène de la Chine centrale41,42 (Fig. 1). Les lithologies exposées dans le Yushishan comprennent principalement le groupe paléoprotérozoïque de Dakendaban, la formation mésoprotérozoïque d'Aoyougou, la formation néoprotérozoïque de Binggounan, la formation cambrienne-ordovicienne de Lapeiquan et la formation carbonifère de Yanghugou. La Formation d'Aoyougou est la strate hôte du gisement, qui se compose principalement de marbre siliceux, d'amphibolite, de schiste chloriteux, de méta-andésite, de gneiss granitique, de syénite et de gneiss (Fig. 1c). Les roches hôtes des corps minéralisés Nb–Ta sont principalement du gneiss et de la syénite, qui sont en contact étroit avec du marbre siliceux. Du corindon dans la syénite et des veines de quartz aurifères ont été signalés dans le gisement43,44.

Carte géologique. (a) Carte géologique simplifiée de la Chine (modifiée de Yu et al.41). (b) Esquisse géologique du système orogénique Altun-Qilian-Kunlun (AQK) dans le nord du Tibet (modifiée de Zhang et al.42). (c) Carte géologique du gisement de Yushishan Nb–Ta (du Service géologique de la province de Gansu, Chine). La figure a été créée à l'aide du logiciel CorelDRAW 2018 (https://www.coreldraw.com/en/pages/coreldraw-2018/), et la carte n'aura pas de litige de droit d'auteur.

Ces rares études suggèrent que les gisements de Yushishan ont subi de multiples périodes de tectono-magmatisme et de métamorphisme, principalement au Protérozoïque et au Paléozoïque45,46. Les migmatites et les roches métamorphiques développées ont probablement subi un métamorphisme au faciès des granulites sous pression, bien qu'il n'y ait pas de données P‒T exactes provenant d'études antérieures. Il a été suggéré que les processus de minéralisation Nb–Ta étaient étroitement liés aux événements magmatiques-métamorphiques du Paléozoïque précoce46. La présence d'inclusions minérales avec Nb (columbite-(Fe), samarskite-(Y)) dans le corindon suggère que la fonte et les processus fluides hydrothermaux ont modifié le caractère physico-chimique et ont conduit à la précipitation de Nb et Ta dans le gneiss métamorphique à haute température44. Des veines de quartz aurifères sont exposées dans cette zone, qui sont contrôlées par des zones de cisaillement ductiles régionales et des failles cassantes43. Les fluides minéralisateurs sont dominés par des fluides magmatiques-hydrothermaux et sont caractérisés comme riches en CO2.

Les diopsidites étudiées sont exposées dans la partie nord-ouest des gisements de Yushishan qui se produisent avec l'amphibolite, le marbre serpentinisé (tel que le marbre à olivine) et le gneiss à grenat (Figs. 1c et 2a). De la diopside fraîche et de la diopside serpentinisée peuvent être observées sur le même affleurement (Fig. 2b). Le marbre serpentinisé est interstratifié avec du gneiss à grenat (Fig. 2c), composé principalement de serpentine, de dolomie et de calcite (Fig. 2d). Quelques marbres contiennent de la forstérite localement serpentinisée. De plus, certains marbres serpentinisés contiennent également du diopside et de la trémolite. De plus, plusieurs marbres serpentinisés sont composés de calcite et d'antigorite. Il est à noter que la diopsidite est incluse dans les marbres serpentinisés (Fig. 2e).

Photographies de terrain de diopsidite serpentinisée dans les gisements de Yushishan. (a) Marbre serpentinisé avec amphibolite et gneiss à grenat interstratifié. (b) Diopsidite associée à de la diopside serpentinisée. (c) Marbre serpentinisé interstratifié avec du gneiss à grenat. (d) Le marbre serpentinisé comprend du carbonate (dolomite ou calcite) et de la serpentine. (e) Diopsidite avec diopside serpentinisée et marbre serpentinisé. Notez qu'il y a une zonation évidente entre eux. (f) La diopside fraîche développe des joints. (g) Échantillon manuel d'une diopside serpentinisée.

La diopsidite fraîche est vert grisâtre (Fig. 2f). Il est principalement composé de diopside subhedral à anhedral avec des tailles de grains variées allant de 10 μm à 10 mm (Fig. 3a). Le diopside présente des zones de composition inhomogènes (Fig. 3b). Quelques petites dolomies sont incluses dans quelques grains de diopside (Fig. 3c). La diopside serpentinisée présente une variété de couleurs allant du blanc jaunâtre au vert jaunâtre (Fig. 2e, g). Il se compose principalement de diopside, de calcite et de serpentine et des minéraux secondaires mineurs de zircon et d'apatite (Fig. 3d – g).

Caractéristiques microstructurales des diopsides fraîches et serpentinisées de la région de Yushishan. (a, b, c) Diopsidites fraîches, (b, c) images de cathodoluminescence, (dg) photomicrographies de diopsidite serpentinisée avec les pics Raman de chrysotile et d'antigorite. (a) Microstructure de diopside fraîche sous lumière polarisée croisée. (b) Les diopsides (Di) montrent la texture du zonage compositionnel. (c) Images de cathodoluminescence, diopside incluant la dolomite (Dol). ( d ) Image d'une coupe mince complète scannée montrant une serpentinisation hétérogène du diopside (Di) ainsi qu'une veine tardive d'antigorite (Atg) + calcite (Cal), apatite (Ap), zircon (Zrn). (e) La serpentinisation s'est produite le long du plan de clivage du diopside formant du chrysotile (Ctl) + calcite (Cal) + diopside relique. (f) Pseudomorphe complètement serpentinisé avec chrysotile + calcite. (g) Antigorite tardive (Atg) + filon de calcite.

La serpentine comprend du chrysotile et de l'antigorite, qui a été identifiée par microscopie optique et spectroscopie Raman (Fig. 3e – g). La lézardite peut également se produire, mais cela n'a pas pu être déterminé dans cette étude. Le chrysotile montre la bande caractéristique à 3696 cm-1 (Fig. 3e, f), et l'antigorite est confirmé par les bandes caractéristiques à 3672 cm-1 et 3698 cm-1 (Fig. 3g). La plupart des diopsides ont été complètement remplacés par du chrysotile et de la calcite pour former des réseaux de chrysotile et de calcite dominante. Une certaine serpentinisation se produit le long des plans de clivage du diopside, formant du chrysotile (Ctl) + calcite (Cal) + diopside résiduel (Fig. 3e). Les reliques diopsides à grains anédriques sont entourées de chrysotile et de calcite. Les remplacements pseudomorphiques de chrysotile et de calcite après diopside conservent le clivage dans une ou deux directions des cristaux de diopside (Fig. 3d, f). L'antigorite et la calcite se trouvent dans de petites veines (Fig. 3d, g).

La cathodoluminescence (CL) du diopside se traduit par l'émission d'un rayonnement bleu, vert jaunâtre et vert noirâtre (Fig. 4). La plupart des diopsides reliques ont une luminescence évidemment bleue; moins courants sont les échantillons non luminescents ou ceux émettant un rayonnement vert noirâtre (foncé) (Fig. 4a – c, g), tandis que la marge montre une luminescence verte ou jaunâtre. La calcite présente une luminescence orange. Des processus d'altération en deux étapes peuvent être reconnus dans la diopside serpentinisée. (1) La première étape implique la formation de chrysotile + calcite par altération in situ du diopside le long des joints de grains ou des clivages (Figs. 3d, e, 4a-d). Le diopside résiduel est entouré de chrysotile et de calcite non luminescents présentant une luminescence orange (Fig. 4b–d). Les minéraux chrysotile et calcite peuvent complètement remplacer le diopside pour former des textures pseudomorphiques ainsi que des textures en réseau (Figs. 3f, 4e, f). (2) La deuxième étape implique la formation d'antigorite + calcite, qui se présentent sous forme de petites veines (0,3 à 5 mm de large). Les fines veines traversent les diopsides serpentinisés et les pseudomorphes (Figs. 3d, 4 g, h). L'antigorite est constituée d'agrégats à grains fins ou de grains fibro-lamellaires grossiers à textures imbriquées et interpénétrées (Figs. 3g, 4i). La calcite est principalement présente sous forme de grains anédriques grossiers à lamelles jumelles (Fig. 3g).

Images par cathodoluminescence optique (CL) de diopside serpentinisée de la région de Yushishan. (a) Diopsides serpentinisés à cathodoluminescence inhomogène. (b) La serpentinisation s'est produite autour d'un grain de diopside (Di) et a formé du chrysotile (Ctl) + de la calcite (Cal). (c) Chrysotile et calcite formés le long du plan de clivage du diopside. (d) Diopside relique bordé d'une couche de chrysotile suivie d'une couche de calcite. (e) Serpentinisation complète du diopside se formant le long des clivages. (f) Serpentinisation complète du diopside formant des pseudomorphes de chrysotile + calcite avec des tissus en réseau. (g) Diopsides serpentinisés recoupés par une veine tardive d'antigorite (Atg) + calcite. (h) Pseudomorphe recoupé par une veine tardive d'antigorite + calcite avec le chrysotile remplacé par de l'antigorite. (i) Croissance tardive des filons d'antigorite et de calcite.

La cartographie compositionnelle montre en outre les caractéristiques d'altération détaillées du diopside dans les diopsides serpentinisés (Fig. 5). Les joints de grains des grains de diopside reliques ont été remplacés par du chrysotile + calcite qui contiennent respectivement de fortes concentrations de Mg et de Ca (Fig. 5a). La serpentinisation complète du diopside montre une texture pseudomorphe évidente et aucun clivage (Fig. 5b). Là où le diopside a été altéré par du chrysotile + calcite le long des clivages (Fig. 5c), il a également formé des pseudomorphes composés de chrysotile + calcite (Fig. 5d). La composition est cohérente avec les données CL et microstructurales (Figs. 3 et 4). De plus, lors de l'altération du diopside, les éléments ont été redistribués pour former du chrysotile et de la calcite (Fig. 5e). Le diopside a une teneur en Mg plus faible mais plus élevée que le chrysotile (Fig. 5f, g). En revanche, le calcium du diopside a été libéré et combiné avec du carbone pour former de la calcite (Fig. 5h, i).

Images cartographiques d'éléments composites de diopsidite serpentinisée dans la région de Yushishan. Les images d'éléments composites sont réalisées en combinant des images de carbone (C) avec des images superposées de Mg, Ca, O et Si. (a) La serpentinisation s'est déroulée le long des joints de grains des diopsides. (b) Serpentinisation complète du diopside formant des pseudomorphes de chrysotile + calcite, sans clivage. (c) La serpentinisation s'est déroulée le long des clivages des diopsides. (d) Serpentinisation complète du diopside formant des pseudomorphes de chrysotile + calcite avec clivages. (e – i) Image d'élément composite et images Mg, Si, Ca et C.

Les images de rétrodiffusion par microscopie électronique à balayage (SEM-BSE) montrent que de nombreuses piqûres de gravure se sont développées dans les limites ou les surfaces corrodées des grains de diopside reliques (Fig. 6a, b). Les minéraux calcite et chrysotile sont également présents dans les fosses d'attaque (Fig. 6c). Le diopside présente des sections transversales en forme de coin de fosses de gravure (c'est-à-dire des golfes de gravure) aux joints de grains et aux clivages (Fig. 6b, c). Dans certaines grandes fosses de gravure, les pics de gravure ont des caractéristiques coniques ou en forme de dents de scie (Fig. 6d – f). De rares microfissures peuvent être observées au sein des diopsides (Fig. 6g). Le chrysotile du pseudomorphe présente une texture morphologique fibreuse (Fig. 6h, i).

Images d'électrons rétrodiffusés (ESB) de diopsidite serpentinisée de la région de Yushishan. ( a – c ) De nombreux pics de gravure, de golfes de gravure, etc. sur le diopside. ( d – f ) Pics de gravure de forme conique et en forme de dents de scie observés sur le diopside. Notez la calcite et le chrysotile autour des pics de gravure. (g) Microfissures (flèches jaunes) sur le diopside. (hi) Chrysotile fibreux en pseudomorphe.

Les résultats des analyses d'éléments majeurs et d'éléments traces de roches en vrac provenant de diopsides fraîches et serpentinisées sont présentés dans la note complémentaire 1. Les diopsides fraîches ont de faibles valeurs de Mg# (= 100 Mg/(Mg + Fe2+)) (90,65–91,84, où seul FeO mesuré par des expériences directes est considéré comme Fe2+, Fe2O3 n'est pas inclus) et des teneurs élevées en SiO2 de 53,92–54,41 % en poids et TFe Teneur en 2O3 de 1,36 à 1,62 % en poids. Ils présentent une faible perte au feu (LOI) de 1,18 à 2,10 % en poids, ce qui indique une faible altération. En revanche, les diopsidites serpentinisées ont une LOI très élevée de 26,16% en poids en raison de la formation abondante de serpentine et de calcite lors de l'altération. Il a également des valeurs de Mg # plus élevées (97,67) et des teneurs en MgO (23,77 % en poids), avec des teneurs en SiO2 inférieures de 34,40 % en poids, des teneurs en Al2O3 de 0,02 % en poids et des teneurs en TFe2O3 de 0,66 % en poids. Tous les échantillons de diopsidites présentent des quantités très similaires de CaO (24,23 à 25,05 % en poids), de TiO2 (0,004 à 0,008 % en poids), de MnO (0,02 à 0,06 % en poids), de Na2O (0,03 à 0,07 % en poids), de K2O (0,008 à 0,012 % en poids) et de P2O5 (0,004 à 0,008 % en poids).

Les modèles normalisés d'éléments de terres rares (REE) et d'éléments traces pour la diopside fraîche et la diopside serpentinisée sont présentés à la Fig. 7. La diopside fraîche présente un léger enrichissement en terres rares légères (LREE) par rapport aux terres rares lourdes (HREE) (1, 51 < LaN / YbN < 2, 15; Fig. 7a) et des anomalies Eu fortement négatives ((Eu / Eu *) = 0, 36–0, 39). Tous les échantillons de diopsidites frais sont significativement enrichis en Pb ((Pb/Ce)PM = 5,20–6,01 ; valeurs PM de McDonough et Sun47). Ils montrent des déplétions évidentes de Rb ((Rb/Th)PM = 0,08–0,13), Ba ((Ba/Th)PM = 0,05–0,09) et Zr et Hf ((Zr/Ce)PM = 0,11–0,17 ; (Hf/Ce)PM = 0,08–0,15 ; Fig. 7b).

Diagrammes normalisés du manteau chondritique et primitif. (a, b) Diopsidites et diopsides frais; (c, d) reliques diopsides; (e, f) serpentines après les diopsides et dans les veines tardives ; (g, h) calcites après les diopsides et dans les veines tardives. Les patrons (ace–g) et (bdf–h) sont respectivement normalisés pour la chondrite et le manteau primitif; les valeurs de normalisation proviennent de McDonough et Sun47. Les polices bleues indiquent les éléments mobiles fluides (FME). Les lignes grises et roses représentent les valeurs de la diopside serpentinisée étudiée et la valeur moyenne des reliques de diopside, respectivement.

La diopside serpentinisée est caractérisée par des segments plats de HREE et des fractions de LREE fortement enrichies (YbN = 0,47 ; LaN/YbN = 17,87 ; LaN/SmN = 17,60) (Fig. 7c). Il montre un appauvrissement en HREE par rapport à la diopside fraîche et ne présente pas d'anomalies en Eu ((Eu/Eu*) = 0,99). Elle montre des enrichissements évidents en Pb ((Pb/Ce)PM = 8,28) similaires à ceux des diopsidites fraîches (Fig. 7d). La diopside serpentinisée se distingue des diopsides fraîches par ses teneurs enrichies en Cs ((Cs/Th)PM = 7,87), U ((U/Th)PM = 10,93) et Sr ((Sr/Ce)PM = 5,30).

Les principales compositions minérales de diopside, de serpentine et de calcite ont été analysées par microsonde électronique. Les compositions de pyroxène dans les diopsides fraîches ainsi que dans les diopsides serpentinisées sont tracées au sein d'un même champ de diopside48 (Fig. 8). Ils se caractérisent par des valeurs très élevées de Mg# (88,17–99,89, avec une moyenne de 97,62, où tout Fe est considéré comme Fe2+) et des teneurs en CaO (25,26–26,27 % en poids) et de faibles teneurs en Al2O3 (0,02–0,10 % en poids) et en Cr2O3 (< 0,03 % en poids). Cependant, les diopsides qui présentent une émission multicolore via CL ont des teneurs différentes en FeOT et MgO. Les diopsides luminescents bleus et jaune verdâtre ont une teneur en FeOT plus faible (0,04 à 0,81 % en poids) et une teneur en MgO plus élevée (18,05 à 18,80 % en poids). En revanche, les diopsides luminescents vert noirâtre présentent des teneurs en FeOT plus élevées (1, 68 à 3, 79% en poids) et des teneurs en MgO plus faibles (15, 84 à 17, 66% en poids) (voir la note complémentaire 2).

Compositions minérales des pyroxènes dans les diopsidites de Yushishan. Le diagramme CaSiO3(Wo)–MgSiO3(En)–FeSiO3(Fs) (modifié de Morimoto et al.48) montre que tous les pyroxènes sont des diopsides.

En particulier, les diopsides luminescents vert noirâtre dans la diopside fraîche ont des abondances de REE plus élevées (∑REE = 16–28 ppm) et des modèles de REE normalisés par la chondrite convexe vers le haut avec des anomalies Eu fortement négatives (Eu/Eu* = 0,26–0,42 ; Fig. 7a). Ces diopsides sont riches en B, Sb et Cs et faibles en Li, Rb, Ba, Sr et HFSE et présentent diverses concentrations de Pb (Fig. 7b). Leurs modèles d'ETR normalisés par la chondrite et les modèles de distribution d'éléments traces normalisés par le manteau primitif sont similaires à ceux de la roche en vrac (Fig. 7a, b). En revanche, les diopsides de la diopside serpentinisée se distinguent par des abondances de REE plus faibles (∑REE = 0, 54 à 3, 26 ppm) et affichent des modèles de REE normalisés à la chondrite relativement plats avec des anomalies Eu variables (Eu / Eu * = 0, 41 à 11, 44; Fig. 7c). Il convient de noter que la roche en vrac de diopside serpentinisée a un motif enrichi en LREE (élément de terres rares légères) par rapport à celui des diopsides. Les diopsides présentent un enrichissement particulier en B, Sb, Cs, Pb, Sr et des concentrations variables en U (Fig. 7d). Dans l'ensemble, les minéraux de diopside et de diopside de roche en vrac ont tous deux des modèles très similaires d'ETR normalisés par la chondrite et de distributions d'éléments traces normalisées par le manteau primitif, à l'exception des ETR légers, U et Sr (Fig. 7c, d).

Toutes les serpentines (chrysotile et antigorite) sont riches en Mg en diopside serpentinisée, avec Mg# de 97,62 à 99,27 (où tout Fe est considéré comme Fe2+ ; voir la note complémentaire 2) et contiennent de faibles teneurs en CaO (< 0,3 % en poids), NiO (< 0,04 % en poids) et Cr2O3 (< 0,02 % en poids). Comparé à l'antigorite, le chrysotile a un Mg # plus élevé d'environ 99 et une teneur plus faible en Al2O3 (0,03–0,08 % en poids) et en FeOT (0,53–0,87 % en poids). Les concentrations en éléments majeurs des chrysotiles qui se sont formés soit autour du diopside relique soit dans les pseudomorphes ne montrent pas de différences évidentes. En revanche, l'antigorite est généralement caractérisée par des valeurs de Mg # inférieures de 97 à 98 et des teneurs en Al2O3 et FeOT plus élevées (0,15 à 0,82 % en poids et 1,24 à 2,29 % en poids, respectivement). Comparativement au chrysotile, l'antigorite contient des teneurs en ÉTR inférieures. Les modèles d'ETR normalisés par la chondrite des serpentines correspondent bien à ceux de la roche en vrac, avec des LREE fortement enrichis (2, 11 < LaN / YbN < 36, 88) et des anomalies variables en Eu (Eu / Eu * = 0, 14–2, 05; Fig. 7e), bien que la serpentine ait différentes quantités d'ETR. En général, les schémas de distribution des éléments traces normalisés dans le manteau primitif des serpentines ressemblent à ceux des minéraux primaires (diopsides), à l'exception des enrichissements en LREE et en éléments fluides mobiles (FME) (Fig. 7f). Les serpentines sont enrichies en B (63–168 ppm) et Sb (0,95–8,34 ppm) et appauvries en Ba (0,03–0,74 ppm) parmi les éléments fluides mobiles (FME). De plus, les serpentines présentent des compositions d'oligo-éléments quelque peu différentes. En comparaison avec le chrysotile dans les pseudomorphes et l'antigorite, le chrysotile autour de la diopside contient les concentrations de Pb les plus élevées (10,67–25,85 ppm) et SR (12,81–33,34 ppm), tandis que le chrysotile dans les pseudomorphes a le plus haut (0,10–0.19 PPM) et le plus haut) et le plus élevé. mais les concentrations les plus basses de CS (<0,17 ppm). Par rapport au chrysotile, l'antigorite présente des compositions en éléments traces plus faibles, à l'exception de concentrations plus élevées en Sb (5,41 à 8,34 ppm), Cs (0,76 à 1,49 ppm) et Rb (0,64 à 0,91 ppm) (Note complémentaire 3 ; Fig. 7f).

Les principaux composants élémentaires des calcites dans la diopside serpentinisée montrent que toutes les calcites contiennent de faibles teneurs en FeOT (< 0,07 % en poids), SrO (< 0,12 % en poids) et MgO (0,23 à 0,60 % en poids, sauf un ~ 2,05 % en poids (Note complémentaire 2). En raison des tailles limitées des points de faisceau et des petits grains de calcite, seules les calcites dans les pseudomorphes et les veines tardives ont été sélectionnées pour les analyses des compositions en éléments traces. Comme pour les serpentines, les calcites ont des patrons enrichis en LREE (2,62 < LaN/YbN < 157,76) et des anomalies variables en Eu (Eu/Eu* = 0,47–1,33 ; Fig. 7g). En particulier, les calcites dans les pseudomorphes contiennent des teneurs en HREE (ETR lourds) plus faibles que les calcites dans la veine tardive. Lorsqu'ils sont normalisés aux valeurs du manteau primitif, les modèles d'éléments traces des calcites montrent des anomalies positives en Sr, tandis que Pb, Th et HFSE (éléments à haute intensité de champ; par exemple, Nb, Ta, Zr) sont appauvris (Fig. 7h). Par rapport aux concentrations en éléments traces des serpentines, les calcites ont des niveaux plus élevés de LREE (en particulier La et Ce) et de Sr, ainsi que des niveaux inférieurs de HFSE (en particulier Nb et Ta) et de certains FME (par exemple, B, Sb et U).

La diopsidite a été reconnue comme une lithologie riche en Ca, bien que sa genèse soit controversée (par exemple, Ca-metasomatisme49). Les roches riches en diopsides sont généralement reconnues comme ayant des origines magmatiques ou métamorphiques50 et peuvent être des produits hydrothermaux de roches ultramafiques–mafiques51,52,53. La diopside d'origine magmatique cristallise par fusion partielle du manteau lithosphérique enrichi54, qui est habituellement associée à la formation de roches magmatiques alcalines (ex. syénite). Il se compose de diopside, de biotite, de magnétite et d'apatite. La diopside d'origine hydrothermale forme généralement des dykes en réseau au sein de la péridotite altérée ou du gabbro environnant52. Les principaux minéraux sont le diopside, l'olivine, la serpentine, la chromite, la magnétite, l'anorthite, le grenat et la chlorite51,52. Dans cette étude, les diopsides fraîches riches en diopsides de la région de Yushishan ne présentent pas les caractéristiques des réactions de fluides magmatiques ou hydrothermaux des roches ultramafiques–mafiques. Les diopsidites étudiées sont principalement constituées de diopside ± trémolite ± phlogopite ± apatite ± zircon et se côtoient avec du marbre serpentinisé, du gneiss à grenat et de l'amphibolite. En particulier, les diopsidites sont incluses dans les marbres serpentinisés (Fig. 2). Par conséquent, les diopsidites de la région de Yushishan sont plus probablement les produits de décarbonatation du marbre siliceux formé par contact métamorphisme progressif50,55,56,57 ou métamorphisme ultrahaute/haute pression58,59, bien que la condition de métamorphisme ne soit pas encore qualifiée. Ces observations selon lesquelles la diopside est directement en contact avec des marbres serpentinisés (Fig. 2e) et que les grains de diopside ont des inclusions de dolomite (Fig. 3c) étayent l'interprétation selon laquelle les carbonates se décarbonisent et réagissent avec le silicate pour former du diopside.

Il est intéressant de noter que la carbonatation et la serpentinisation de la diopside serpentinisée se sont produites simultanément, ce qui est étayé par des caractéristiques minéralogiques et microstructurales (Fig. 3). La présence omniprésente de calcite ainsi que de serpentine est observée pour le même échantillon de diopside serpentinisée (Figs. 3, 4 et 5). En particulier, la plupart des diopsides ont été complètement altérés par la calcite et le chrysotile pour former des textures pseudomorphiques (Figs. 3, 4e, f et 5b, d), ce qui montre que la carbonatation était couplée à la réaction de serpentinisation. Les diopsides dans la diopside serpentinisée fournissent des preuves de dissolution et de précipitation à l'interface minéral-fluide, et chaque grain de diopside relique a développé de nombreuses fosses de gravure (Fig. 6b). Les sections transversales en forme de coin (c'est-à-dire les golfes d'attaque) des piqûres d'attaque sont corrodées aux joints de grains entre le diopside et le chrysotile (Fig. 6b, c). La calcite et le chrysotile ont précipité autour des pics de gravure après la dissolution du diopside (Fig. 6e, f). La formation et les caractéristiques des piqûres de gravure présentent des similitudes remarquables avec les résultats pour l'olivine60,61 et le pyroxène15,27,40,62, qui ont subi une gravure sélective par dissolution aqueuse sur leurs surfaces lors de réactions minérales et d'altération. En particulier, une texture pseudomorphe omniprésente est présente dans la diopside serpentinisée (Figs. 3, 4, 5 et 6), indiquant un couplage spatial entre la dissolution et la précipitation63,64,65,66.

La serpentinisation de l'olivine et/ou de l'orthopyroxène s'accompagne souvent de la survenue d'une fracturation induite par la réaction67,68,69,70. Cependant, aucune fracture envahissante n'est identifiée dans la diopside serpentinisée étudiée ici (Fig. 6), bien que quelques microfractures puissent être observées. En effet, les données pétrographiques montrent que l'altération diopside s'est produite dans les clivages et les joints de grains et a formé du chrysotile + calcite (Figs. 3, 4, 5 et 6). Cela suggère que le clivage et les joints de grains dans le diopside peuvent faciliter le couplage de la carbonatation et de la serpentinisation. Il est généralement suggéré que le chrysotile et la lizardite sont stables dans des conditions de basse pression et de basse température (0–300 °C, P < 1,0 GPa)71, bien que les conditions de formation et le mécanisme de l'antigorite soient discutables72. Traditionnellement, l'antigorite a été considérée comme une phase serpentine à haute température et haute pression73, mais elle peut également se former à basse température ± pression72,74. Dans cette étude, le diopside a été altéré pour former du chrysotile, de l'antigorite et de la calcite. Les conditions de température et de pression de la conversion du diopside en chrysotile + calcite ne peuvent être estimées avec précision pour les échantillons étudiés dans la situation actuelle.

Il existe des processus isochimiques ou non isochimiques controversés proposés pour les réactions de serpentinisation et de carbonatation. Dans un processus isochimique, les réactions de serpentinisation et de carbonatation ne présentent pas ou très peu de changements dans la composition en éléments majeurs de la péridotite serpentinisée par rapport à celle du protolithe, à l'exception de H2O et CO234,75,76. En revanche, les processus non isochimiques entraînent des changements plus importants dans la chimie des éléments majeurs, tels que l'enrichissement en Si77,78, la perte ou l'enrichissement en Mg77,79,80 et la perte ou l'enrichissement en Ca29,32,81,82. Les échantillons étudiés de diopsides serpentinisés ont des rapports MgO/SiO2 plus élevés que les diopsides frais (Note complémentaire 1). De plus, la péridotite serpentinisée montre une LOI plus élevée et des concentrations de SiO2 plus faibles, mais a des quantités similaires de CaO par rapport aux diopsidites fraîches (où les teneurs en éléments majeurs sont décrites comme des compositions anhydres). Certes, le SiO2 est perdu lors de la serpentinisation et de la carbonatation de la diopsidite, bien que l'on ne sache pas où le SiO2 est allé. De plus, la diopside serpentinisée a une LOI plus élevée car elle contient plus de serpentines et de calcite que toutes les diopsides fraîches (Note complémentaire 1). Étant donné que les paramètres tectoniques et métamorphiques de la région de Yushishan restent flous, les sources de H2O et de CO2 sont incertaines. Cependant, la serpentinisation et la carbonatation du diopside pourraient suivre la réaction simplifiée :

Les enrichissements en LREE, comme le montrent les ratios LREE/HREE élevés dans les roches serpentinisées, pourraient être le résultat avant la serpentinisation83,84. De plus, lors de la serpentinisation, les changements dans le budget REE peuvent être modérés76, et les LREE peuvent être ajoutés évidemment85,86. Dans les échantillons de diopside serpentinisée étudiés, les processus hydrothermaux de la diopside serpentinisée sont enregistrés à la fois dans le chrysotile et la calcite qui affichent un enrichissement en LREE avec des segments HREE plats (Fig. 7e, g). En revanche, les diopsides résiduels dans la diopsidite serpentinisée présentent des schémas relativement plats de REE normalisés par la chondrite (Fig. 7c). Par rapport aux diopsides fraîches, bien que l'abondance des ERH dans la diopside serpentinisée soit plus faible, les LREE (notamment La) sont plus enrichis que les HREE. Par conséquent, les processus de serpentinisation et de carbonatation conduisent à un enrichissement en LREE de la roche en vrac. Des études antérieures sur les péridotites serpentinisées ont suggéré que la serpentinisation peut provoquer la migration des éléments et la redistribution des éléments fluides mobiles (FME), tels que Cs, U, Sr, B, Li, Sb et Rb76,87. Dans nos échantillons, la diopside serpentinisée a des teneurs plus élevées en éléments mobiles fluides (FME; U, S, B, Sb) que les diopsides fraîches en phase primaire (Fig. 7). Les éléments U et Sr sont respectivement enrichis en chrysotile et en calcite (Fig. 7f, h), et B et Sb sont enrichis en serpentine (Fig. 7d, f, h), indiquant que l'enrichissement est le résultat de la serpentinisation et de la carbonatation. Par conséquent, les résultats révèlent des processus d'altération en deux étapes pour la diopside serpentinisée : (1) des fluides contenant du CO2 se sont écoulés le long des plans de clivage et des joints de grains des diopsides. Les diopsides se dissolvent et les chrysotiles et les calcites précipitent via un mécanisme couplé dissolution-précipitation. La diopside serpentinisée a ajouté du CO2, du H2O, des LREE et des FME et a perdu du SiO2. (2) Une antigoritisation supplémentaire a entraîné la formation de veines d'antigorite et de calcite grossière recristallisée (Fig. 9).

Esquisse représentant les processus de formation de la diopside serpentinisée étudiée. (a) Diopsidite fraîche avec des clivages abondants. (b) Des fluides riches en CO2 s'écoulent le long des joints de grains et des clivages des diopsides. Les diopsides se dissolvent pour former des structures de gravure abondantes (par exemple, des fosses de gravure); simultanément, la calcite et le chrysotile nucléent et croissent autour des pics de gravure. Ensuite, les diopsides sont complètement altérés par la calcite et le chrysotile et forment des textures pseudomorphiques. De plus, ce processus permet au diopsidite altéré d'acquérir du H2O, du CO2, des LREE et des FME supplémentaires mais de perdre du SiO2. (c) La diopside serpentinisée subit en outre une antigoritisation qui aboutit à la formation d'antigorite et de calcite à gros grains.

Les procédés de captage et de stockage du carbone (CSC) réduisent ou éliminent le flux net de dioxyde de carbone dans l'atmosphère pour éviter un changement climatique dangereux8. La carbonatation minérale est considérée comme un moyen sûr et permanent de stocker le CO21,2. Au cours des 30 dernières années, sur la base d'échantillons naturels et d'études expérimentales, certaines roches prépondérantes, telles que le basalte, la péridotite et la serpentinite, ont été étudiées pour le stockage permanent du CO2 par carbonatation minérale3,4,5,6,31,35,88. Actuellement, deux projets de terrain à grande échelle (c.-à-d. le projet islandais CarbFix et le projet américain Wallula) sont en cours pour étudier les formations de basalte pour la carbonatation minérale in situ89,90. Le diopside (CaMgSi2O6) est un minéral approprié pour la séquestration du CO2 en raison de sa richesse en Mg et Ca. Dans les affleurements naturels, des roches riches en diopsides d'origines différentes (par exemple, la diopside) ont été trouvées dans divers contextes géologiques, comme dans les ophiolites et les skarns. Il a été proposé que les diopsidites de l'ophiolite d'Oman aient été formées par enrichissement en Ca dans la serpentinite et induites par la circulation de fluides hydrothermaux à haute température51. Le clinopyroxène (diopside en particulier) est normalement un constituant majeur des skarns55,91 et peut être formé par métamorphisme de contact au niveau des arcs continentaux globaux qui sont des sites de stockage à long terme pour les carbonates sédimentaires50. La diopsidite peut être le produit de réactions de harzburgite du manteau supérieur ou de gabbro crustal inférieur avec des fluides hydrothermaux52. La diopsidite peut également cristalliser par fusion partielle du manteau lithosphérique enrichi54. La diopside magmatique peut être mise à nu sur une vaste zone constituant plusieurs kilomètres carrés54, bien que la quantité globale de diopside ne puisse pas être déterminée. Quelques études expérimentales ont sondé le processus de carbonatation du diopside13,14. La calcite abondante se forme lors de la carbonatation couplée à la serpentinisation, comme présenté ici dans l'étude de la diopside serpentinisée (Fig. 3), en conditions naturelles. Par conséquent, les roches riches en diopsides sont prometteuses pour le stockage du CO2 via des processus couplés de dissolution et de précipitation. L'importance du CCS ou du cycle du carbone des roches exposées riches en diopsides ne doit pas être négligée, bien que des travaux supplémentaires soient nécessaires pour estimer la quantité de CO2 pouvant être stockée dans les roches riches en diopsides dans un contexte mondial.

L'imagerie par cathodoluminescence optique (CL) a été réalisée à l'aide d'un microscope Zeiss A1 couplé à un système Beacon Innovation International Inc. (BII) CLF-2CL au Centre expérimental, École des sciences de la Terre, Université chinoise des géosciences (Wuhan). Le système CL fonctionnait à une tension d'accélération d'environ 15 kV et un courant d'environ 280 mA.

La microspectroscopie Raman a été réalisée au State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences (Wuhan) à l'aide d'un système wITec ɑ 300 Confocal Raman couplé à un détecteur EMCCD refroidi par effet Peltier. Une excitation laser à 532 nm avec une puissance de sortie comprise entre 3 et 10 mW a été utilisée. Les spectres ont été obtenus à l'aide d'objectifs de grossissement 100 x (NA = 0,9) avec une fibre optique de 50 μm de diamètre. Un réseau de 600 g/mm a été utilisé, donnant une résolution spectrale d'environ 4 cm-1. Les spectres Raman ont été collectés à des profondeurs confocales d'au moins 1 μm sous la surface de la section mince. Le logiciel WITec Project Five 5.1 Plus a été utilisé pour traiter tous les spectres Raman. Les spectres ont été traités avec un ajustement polynomial de soustraction de fond, généralement de l'ordre de 4 à 6. Les spectres Raman des espèces de serpentine présentent des pics dans la plage d'étirement OH (3550–3800 cm−1).

Des études de microscopie électronique à balayage à émission de champ (FI-SEM) ont été réalisées au Centre expérimental de l'École des sciences de la Terre de l'Université chinoise des géosciences (Wuhan) à l'aide d'un nouveau microscope électronique à balayage à émission de champ Sigma 300VP FEG-SEM avec un détecteur de spectromètre à dispersion d'énergie (EDS) pour des analyses microstructurales sous-microscopiques détaillées. La microscopie électronique à balayage a été utilisée pour obtenir des images de diffraction par rétrodiffusion avec une taille de spot de 6,0 mm. Le courant du faisceau et la tension d'accélération ont été fixés à 15 nA et 20 kV, respectivement ; la distance de travail était d'environ 12 mm. Le temps de séjour spécifié était > 20 min.

Les compositions de roche entière ont été analysées à Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan. Les analyses des éléments majeurs de la roche totale ont été effectuées par la méthode de fusion. Le flux était un mélange de tétraborate de lithium, de métaborate de lithium et de fluorure de lithium (45:10:5), et du nitrate d'ammonium et du bromure de lithium ont été utilisés respectivement comme oxydants et agents de démoulage. La température de fusion était de 1050 ℃ et le temps de fusion était de 15 min. Un spectromètre de fluorescence X à dispersion de longueur d'onde Zsx Primus II (XRF) produit par RIGAKU, Japon, a été utilisé pour les analyses des principaux éléments de la roche entière. Le tube à rayons X était une cible Rh de fenêtre d'extrémité de 4,0 kW. Les conditions de test impliquaient une tension de 50 kV et un courant de 60 mA. Toutes les lignes d'analyse des éléments majeurs sont kα. La courbe standard a utilisé le matériau standard national, l'échantillon standard de roche GBW07101-14. Les données ont été corrigées par la méthode théorique du coefficient α. Les écarts-types relatifs (ETR) étaient inférieurs à 2 %.

Des analyses d'éléments traces de roche entière ont été effectuées avec un Agilent 7700e ICP‒MS à Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan, Chine. La procédure détaillée de digestion de l'échantillon était la suivante : (1) La poudre d'échantillon (200 mesh) a été placée dans un four à 105 ℃ et séchée pendant 12 h ; (2) 50 mg de l'échantillon de poudre ont été pesés avec précision et placés dans une bombe en Téflon ; (3) 1 ml de HNO3 et 1 ml de HF ont été ajoutés lentement dans la bombe en Téflon ; (4) la bombe en téflon a été placée dans une chemise de pression en acier inoxydable et chauffée à 190 ℃ dans un four pendant > 24 h ; (5) Après refroidissement, la bombe en Téflon a été ouverte et placée sur une plaque chauffante à 140 ℃ et évaporée jusqu'à siccité naissante, puis 1 ml de HNO3 a été ajouté et évaporé à nouveau jusqu'à siccité; (6) 1 ml de HNO3, 1 ml d'eau MQ et 1 ml d'une solution d'étalon interne à 1 ppm ont été ajoutés, et la bombe en Téflon a été refermée et placée dans le four à 190 ℃ pendant > 12 h ; (7) la solution finale a été transférée dans une bouteille en polyéthylène et diluée à 100 g par l'ajout de 2 % de HNO3. Les normes rocheuses BHVO-2, GSR-1 et GSR-3 ont été utilisées comme normes externes. La précision était généralement > 10 %. Les résultats sont présentés dans la note complémentaire 1.

Les principaux éléments ont été identifiés avec une microsonde électronique JEOL JXA-8230 à Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan, Chine. Les conditions opératoires étaient les suivantes : tension d'accélération de 15 kV, courant de coupelle de 20 nA, diamètre de faisceau de 1 μm (pour le diopside) ou 3 μm (pour la serpentine et la calcite). Une série de minéraux naturels ont été utilisés comme étalons pour l'étalonnage. Les données brutes ont été corrigées à l'aide d'un algorithme ZAF (où Z = numéro d'atome de l'élément, A = absorption des rayons X, F = fluorescence des rayons X). Les résultats sont présentés dans la note complémentaire 2.

Des analyses d'éléments traces de minéraux ont été effectuées par LA-ICP‒MS à Wuhan Sample Solution Analytical Technology Co., Ltd., Wuhan, Chine. L'échantillonnage au laser a été effectué à l'aide d'un système d'ablation au laser GeoLasPro composé d'un laser excimer COMPexPro 102 ArF (longueur d'onde de 193 nm et énergie maximale de 200 mJ) et d'un système optique MicroLas. Un instrument Agilent 7700e ICP‒MS a été utilisé pour acquérir les intensités des signaux ioniques. L'hélium a été utilisé comme gaz vecteur. L'argon a été utilisé comme gaz d'appoint et mélangé au gaz porteur via un connecteur en T avant d'entrer dans l'ICP. La taille du spot et la fréquence du laser ont été fixées à 44 µm et 5 Hz, respectivement, dans cette étude. Les compositions en éléments traces des minéraux ont été calibrées par rapport à divers matériaux de référence (BHVO-2G, BCR-2G et BIR-1G). Chaque analyse comprenait une acquisition de fond d'environ 20 à 30 s suivie de 50 s d'acquisition de données à partir de l'échantillon. Le logiciel basé sur Excel ICPMSDataCal a été utilisé pour effectuer la sélection et l'intégration hors ligne des signaux de fond et analysés, la correction de la dérive temporelle et l'étalonnage quantitatif pour l'analyse des éléments traces. Les résultats sont présentés dans la note complémentaire 3.

Toutes les données utilisées dans cette contribution sont disponibles dans le texte principal, des fichiers supplémentaires ou dans les articles cités. Toute question concernant les données doit être adressée aux auteurs communicants.

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Nous tenons à remercier les critiques attentives de deux relecteurs anonymes et les suggestions du membre du comité de rédaction, la professeure Caterina De Vito. Cette recherche a été principalement soutenue conjointement par les National Natural Science Foundations of China (Grant no. 41972220), le National Key Research and Development Program (Grant no. 2017YFC0602401) et l'Excellent Youth Fund of National Natural Science Foundation of China (Grant no. 41722207).

State Key Laboratory of Geological Processes and Mineral Resources, School of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan, 430074, Chine

Dingkui Zhou, Shuyun Cao, Jianhua Liu, Xiaowen Li, Yanlong Dong, Jie Bai et Hu Li

Département Environnement et Biodiversité, Paris-Lodron-Université de Salzbourg, Hellbrunner Str. 34, 5020, Salzbourg, Autriche

François Neubauer

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SC a conçu le projet et obtenu un financement pour les frais de terrain et d'analyse. Tous les auteurs (DZ, SC, JL, XL, YD, FN, JB et HL) ont participé au travail de terrain et à l'analyse, et le travail de laboratoire a été dirigé par DZ avec JL et XL, supervisé par SC Le manuscrit a été rédigé par DZ et SC, avec l'édition par FN

Correspondance avec Shuyun Cao.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Zhou, D., Cao, S., Liu, J. et al. Carbonatation et serpentinisation de diopsidite dans les montagnes d'Altun, nord-ouest de la Chine. Sci Rep 12, 21361 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-25612-5

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Reçu : 29 juin 2022

Accepté : 01 décembre 2022

Publié: 09 décembre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-25612-5

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